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Thèse Année : 2022

Exfoliation of functionalized layered oxides : synthetic approaches and advanced characterizations : toward a non-electrostatic reassembly

Exfoliation d’oxydes lamellaires fonctionnalisés : approches de synthèse et caractérisations avancées : vers un réassemblage non-électrostatique

Résumé

The goal of this PhD work is the study of the formation of functionalized oxide nanosheets in solution for their subsequent assembly into two-dimensional heterostructures. The synthetic approach starts with the design of hybrid layered materials. The chosen oxide, with a perovskite-like structure, is grafted with organic moieties, designed for their physical properties or their potentiality in terms of non-electrostatic re-assembly. The resulting layered hybrid is then exfoliated to lead to the corresponding functionalized nanosheets. Among all exfoliation methods, the shear force- assisted liquid exfoliation is notably studied. After an optimization of the experimental settings, colloidal suspension of nanosheets are obtained. The nanomaterials are first characterized by microscopic techniques to assess their size and thickness distributions while also probing the preservation of the functionalization during the process. Then, the suspensions are studied by scattering techniques, non-trivial tools for 2D materials, to estimate the mean thickness and material size of the nanosheets in solution. Finally, strategies of re-assembly of functionalized nanosheets are presented, based on the functionality brought by the organic moieties and preliminary results are described.
L’objectif de cette thèse est d’étudier la formation de nanofeuillets d’oxydes fonctionnalisés en solution en vue de les intégrer ensuite sous forme d’architectures bidimensionnelles multimatériaux. La voie de synthèse de ces nanomatériaux débute par la conception d’un composé lamellaire hybride. L’oxyde à structure pérovskite considéré voit ainsi son espace interlamellaire modifié par des molécules organiques, choisies pour leur propriétés physiques ou leurs potentielles interactions moléculaires pour un réassemblage non-électrostatique. Le composé hybride résultant est ensuite exfolié pour obtenir les nanofeuillets fonctionnalisés. Parmi les diverses méthodes possibles, l’exfoliation par assistance de force de cisaillement, innovante pour les oxydes lamellaires, a été mise en œuvre. Après optimisation des paramètres d’exfoliation, des suspensions colloïdales de nanofeuillets sont obtenues. Ces derniers sont caractérisés tout d’abord par différentes techniques de microscopie, permettant d’évaluer leur distribution en taille, en épaisseur et de confirmer le maintien de la fonctionnalisation au cours du procédé d’exfoliation. Ensuite, les suspensions sont étudiées par des techniques de diffusion, caractérisations non-triviales pour des objets bidimensionnels, pour estimer une épaisseur et une taille latérale moyenne. Enfin des stratégies de réassemblage de ces nanomatériaux ont été définies et préliminairement testées comme preuve de concept et les premiers résultats préliminaires sont rapportés.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04137339 , version 1 (22-06-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04137339 , version 1

Citer

Frédéric Payet. Exfoliation of functionalized layered oxides : synthetic approaches and advanced characterizations : toward a non-electrostatic reassembly. Material chemistry. Université de Strasbourg, 2022. English. ⟨NNT : 2022STRAE037⟩. ⟨tel-04137339⟩
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