Solar driven catalytic reduction of CO2 in water at photovoltaic materials with Co molecular catalysts - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Solar driven catalytic reduction of CO2 in water at photovoltaic materials with Co molecular catalysts

Réduction catalytique du CO2 dans l'eau à l'aide de complexes de cobalts sur des photoélectrodes

Ruwen Wang
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1316153
  • IdRef : 273419641

Résumé

CO2 reduction is an environmentally friendly and economically meaningful strategy with significant benefits, but it is still a challenge. The use of abundant solar energy to convert CO2 into value-added chemicals through photo-electrocatalysis technology has attracted widespread attention from researchers in chemistry, materials, and environmental science. Photoelectrochemical (PEC) reduction of CO2 can integrate and optimize the advantages of both photocatalysis and electrocatalysis for improved conversion efficiency and selectivity. In this doctoral work, I have: (i) combined a p-type Cu(In,Ga)Se2(CIGS) semiconductor material with cobalt quaterpyridine molecular catalyst. Pure carbon dioxide dissolved in aqueous solution (pH 6.8) is converted to carbon monoxide under visible light illumination with partial current density above 3 mA cm−2 and 97% selectivity, showing good stability over time. (ii) developed a new system, consisting in a CIGS unit linked to a carbon electrode loaded with cobalt phthalocyanine as molecular catalyst, able to achieve the CO2 reduction to CO and then to methanol in aqueous media. Under ideal conditions, the CO2-to-CH3OH reaction shows a global Faradaic efficiency of 28 % and chemical selectivity of 11.6 %.
La réduction du CO2 est une stratégie respectueuse de l'environnement et économiquement pertinente, qui présente des avantages considérables, mais elle reste un défi. L'utilisation de l'abondante énergie solaire pour convertir le CO2 en produits chimiques à valeur ajoutée grâce à la photoélectrocatalyse. a attiré l'attention des chercheurs en chimie, en matériaux et en sciences environnementales, et de l'environnement. La réduction photoélectrochimique (PEC) du CO2 peut intégrer et optimiser les avantages de la photocatalyse et de l'électrolyse pour améliorer l'efficacité et la sélectivité de la conversion. Dans ce travail de doctorat, j'ai : (i) combiné une structure de type p-Cu(In,Ga)Se2(CIGS) de type p avec un catalyseur moléculaire de quaterpyridine de cobalt. Le dioxyde de carbone pur dissous dans une solution aqueuse (pH 6.8) est converti en monoxyde de carbone sous l'éclairage de la lumière visible avec une densité de courant partielle supérieure à 3 mA cm-2 et une sélectivité de 97%, montrant une bonne stabilité dans le temps. (ii) développé un nouveau système, consistant en une unité CIGS liée à une électrode de carbone chargée de phtalocyanine de cobalt comme catalyseur moléculaire, capable de réaliser la réduction du CO2 en CO et ensuite en méthanol en milieu aqueux. Dans des conditions idéales, la réaction du CO2 au CH3OH présente une efficacité faradique globale de 28 % et une sélectivité chimique de 11,6 %.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04307156 , version 1 (25-11-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04307156 , version 1

Citer

Ruwen Wang. Solar driven catalytic reduction of CO2 in water at photovoltaic materials with Co molecular catalysts. Catalysis. Université Paris Cité, 2022. English. ⟨NNT : 2022UNIP7145⟩. ⟨tel-04307156⟩
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