Les pérovskites halogénées sont une classe de matériaux qui ont suscité une grande attention au cours des deux dernières années en raison de leurs propriétés optoélectroniques exceptionnelles, qui ont permis de créer des cellules solaires et des LEDs à haut rendement. Cependant, de nombreux défis restent à relever avant de pouvoir envisager la commercialisation de dispositifs à base de pérovskites, tels que la stabilité à long terme, l'obtention de plus grandes surfaces et la toxicité. Cette thèse de science des matériaux computationnelle se concentre sur les travaux théoriques que j'ai développé pour relever certains de ces défis et ainsi contribuer à la maturation de ces technologies en vue d'applications industrielles et commerciales. Grâce à des calculs ab-initio à l'état de l'art, j'ai exploré les propriétés structurelles, électroniques, optiques et de transport de matériaux parents des pérovskites d'halogénure conventionnelles tels que les sels doubles Ag/Bi, les pérovskites en couches et les pérovskites doubles d'halogénure ordonnées par vacance. J'ai établi qu'il était possible d'obtenir des matériaux sans plomb qui stables et présentant des propriétés optoélectroniques adaptables à différents types d'applications, ouvrant ainsi la voie à des dispositifs optoélectroniques plus efficaces, plus stables et non toxiques.