La composition de certains effluents radioactifs organiques liquides, principalement issus de l'industrie nucléaire, médicale et de la défense, empêche l'utilisation des filières classiques pour leur retraitement et élimination. En particulier, l'étape d'incinération est impossible en présence d'halogénures, de métaux lourds ou d'émetteurs α/β/γ en raison de risques de corrosion et de rejets qui pourraient dépasser les seuils règlementaires. Cette thèse s'inscrit dans le cadre des recherches menées pour proposer des solutions de gestion de ce type de déchets organiques liquides. L'immobilisation des effluents dans une matrice solide est l'une des voies étudiées. Parmi les matrices proposées, la matrice cimentaire, employée pour le conditionnement des déchets de faible ou moyenne activité présente une résistance aux rayonnements ionisants, une facilité de mise en œuvre et ses propriétés sont largement répertoriées dans la littérature. Des études antérieures ont montré que l'immobilisation des liquides organiques dans une matrice cimentaire est possible grâce à des mécanismes de physisorption. Mais, ce piégeage qui correspond à une immobilisation sans création de liaisons covalentes peut induire des risques de lixiviation du déchet et une diminution de la résistance mécanique des ciments. Des phénomènes de séparation de phase et de retard de l'hydratation du ciment sont également rapportés. Pour améliorer les caractéristiques du matériau final, une voie proposée consiste en l'ajout de sorbants possédant une capacité de rétention des liquides et améliorant ainsi le confinement des huiles. Une deuxième approche consiste en une immobilisation physique de l'huile sous forme de gouttelettes au sein d'une matrice géopolymère par création d'une émulsion entre le déchet et la solution d'activation puis consolidation par le processus de géopolymérisation. Dans ce projet, nous avons étudié le conditionnement d'une huile modèle, l'hexadecane, dans une matrice de ciment Portland dont les performances de durabilité sont mieux établies que celle du géopolymère. Un minéral argileux, l'imogolite hybride, a été utilisé pour jouer le rôle d'additif. Ce nanotube Janus d'aluminosilicate a une surface interne hydrophobe (groupes Si-CH₃) et une surface externe de type gibbsite hydrophile, compatible avec les phases hydratées du ciment. Nous avons tout d'abord étudié l'interaction entre les imogolites hybrides et l'huile modèle. Nous montrons que les nanotubes stabilisent rapidement l'interface eau/huile et qu'ils forment un réseau percolant d'huile dans la phase continue aqueuse. Cette phase évolue et renforce la stabilité de l'émulsion dans le temps par diffusion de l'huile confinée dans les nanotubes et par l'agrégation des nanotubes à l'interface eau/huile. Les émulsions, bien que viscoélastiques, restent cependant trop fragiles pour supporter les contraintes de la fabrication d'une pâte de ciment. Ainsi nous avons étudié par un processus de mouillage, l'influence du taux d'incorporation de l'huile sur la stabilité de la matrice cimentaire et la distribution spatiale de l'huile dans le matériau en utilisant la tomographie X. La répartition est aléatoire et semble être gouvernée par la viscosité de la pâte de ciment à l'état frais, ainsi que sa porosité à l'état durci. L'imogolite ne permet pas d'augmenter le taux d'incorporation maximum de l'huile qui reste de l'ordre de 20 %ᵥ/ᵥ. Une étude multi-techniques montre que l'imogolite hybride induit un retard de l'hydratation du ciment Portland et de son constituant principal, le C₃S. Celui-ci est lié à la déstabilisation de l'imogolite en milieu cimentaire, conduisant au relâchement d'ions aluminate en solution, et à la précipitation de C-A-S-H, possiblement méthylés, dans les premiers stades de l'hydratation. Il reste à étudier si les imogolites permettent d'améliorer le confinement de l'huile et les propriétés mécaniques de la matrice dans cette stratégie de conditionnement.