Effect of Solid-Fluid Couplings on Transport in Organic Source Rocks from Molecular Simulations.
Effet des Couplages Solide-Fluide sur le Transport dans la Matière Organique des Roches Mères par Simulations Moléculaires.
Résumé
My thesis work is devoted to fluid transport in kerogen, accounting for the effects of the solid's flexibility, which have long been neglected. Using molecular dynamics simulations, I first have shown, that both immature and mature kerogens exhibit significant adsorption-induced swelling. For the first time, kerogen flexibility has been shown to have a minor impact on the collective effects, thereby indicating a totally diffusive nature of fluid transport. Contrary to most studies where kerogen has been represented as rigid, adsorption-induced swelling has led to transport enchancement. Thanks to the large set of diffusion data obtained and their perfect correlation with the accessible free volume, a free volume theory has been proposed to rationalize the adsorption-induced increase in transport. The model has shown good agreement for the two fluids, methane and carbon dioxide, confined in immature kerogen, for conditions, relevant to those of gas shale reservoirs. Also discussed has been the representative size of atomistic models of kerogen in the context of transport studies.Aiming to extend the study of flexibility effects affecting fluid dynamics to larger-than-atomistic scales, I have presented a memory kernel study that allows one to extract the impact of solid-state dynamics on fluid dynamics. Involving reconstruction algorithms to compute the memory kernel, I have shown the importance of accounting for the kerogen viscoelastic nature and adsorption-induced swelling. It has been demonstrated that the rigid solid approximation leads to a significant overstimation of the diffusion coefficients from memory effects, while consideration of the kerogen flexibility yields a good estimate of it.
Mon travail de thèse est consacré au transport des fluides dans le kérogène, en tenant compte des effets de la flexibilité du solide, qui ont longtemps été négligés. En utilisant des simulations de dynamique moléculaire, j'ai d'abord montré que les kérogènes immatures et matures présentent un gonflement significatif induit par l'adsorption. Pour la première fois, il a été démontré que la flexibilité du kérogène a un impact mineur sur les effets collectifs, indiquant ainsi une nature totalement diffusive du transport des fluides. Contrairement à la plupart des études où le kérogène a été représenté comme rigide, le gonflement induit par l'adsorption a conduit à une augmentation du transport. Grâce à l'ensemble des données de diffusion obtenues et à leur parfaite corrélation avec le volume libre accessible, une théorie du volume libre a été proposée pour rationaliser l'augmentation du transport induite par l'adsorption. Le modèle a montré un bon accord pour les deux fluides, le méthane et le dioxyde de carbone, confinés dans le kérogène immature, pour des conditions de réservoirs géologiques. La taille représentative des modèles atomiques de kérogène dans le contexte des études de transport a également été discutée.Dans le but d'étendre l'étude des effets de flexibilité affectant la dynamique des fluides à des échelles plus grandes que l'échelle atomique, j'ai présenté une étude de noyau de mémoire qui permet d'extraire l'impact de la dynamique de l'état solide sur la dynamique des fluides. En impliquant des algorithmes de reconstruction pour calculer le noyau de mémoire, j'ai montré l'importance de tenir compte de la nature viscoélastique du kérogène et du gonflement induit par l'adsorption. Il a été démontré que l'approximation solide rigide conduit à une surestimation significative des coefficients de diffusion provenant des effets de mémoire, alors que la prise en compte de la flexibilité du kérogène en donne une bonne estimation.
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