Le fractionnement photoélectrochimique de l'eau à l'aide de semi-conducteurs est une solution prometteuse à la course aux ressources alternatives d'énergie renouvelable. Ce processus exploite l'énergie solaire abondante pour fractionner les molécules d'eau et générer de l'hydrogène comme vecteur d'énergie propre, exempte d'émissions de dioxyde de carbone lors de son utilisation. Cependant, les oxydes conventionnels utilisés en tant que photoanodes sont confrontés à une capacité d’absorption limitée des photons solaires et à une mauvaise séparation des charges, qui entravent leur efficacité de conversion. Pour surmonter ces limitations, nous proposons l'utilisation d'oxynitrures pour la photoélectrolyse de l'eau. En théorie, ces oxynitrures présentent une meilleure absorption de la lumière visible et des positions de bord de bande de conduction/valence adéquates par rapport aux niveaux redox de l'eau. Expérimentalement, ces composés présentent toutefois, souvent de mauvaises activités photochimiques attribuées à notamment, des concentrations élevées de défauts. Afin de pallier les inconvénients des méthodes de chimie du solide impliquant la nitruration à haute température de poudres d'oxydes, dans cette thèse, les films minces épitaxiés sont préparés sous ultra-vide, en utilisant l’épitaxie par jet moléculaire assistée par une source plasma hybride d'azote atomique/ionique pour fournir l'azote nécessaire à la croissance des films épitaxiés dopés N. Plus précisément, nous étudions l'influence du dopage sur la structure cristalline, électronique et les propriétés des photoanodes pour la photoélectrolyse de l'eau. Nous avons étudié dans un premier temps, des films déposés sur un substrat d’oxyde en utilisant uniquement un plasma atomique d'azote. Le substrat d'oxyde permet en l’occurrence, de fournir l'oxygène nécessaire à la croissance des films épitaxiés de BaTiO₃ dopés N (~3.8at% par rapport à Ti). Une étude comparative avec des films non dopés de BaTiO₃ d'une épaisseur identique fabriqués à l'aide d'un plasma d'oxygène atomique suggère que le dopage en azote est auto-limitant en raison de l'incorporation de lacunes d'oxygène, assurant ainsi la neutralité de charge. Malgré, des niveaux de dopage faible, la structure électronique du matériau subit des modifications améliorant l'absorption du spectre lumineux. De plus, pour obtenir une structure de réseau plus stable pour les réactions d'oxydation de l'eau, ce travail présente également des résultats préliminaires concernant le co-dopage de BaTiO₃ à l'aide d’atome de tantale. Même en l'absence de cristallinité du BaTaₓTi₁₋ₓO₃₋ₓNₓ, la présence de Ta a permis de multiplier par deux le taux de dopage en azote levant ainsi, les conditions limitantes qui affectaient l'incorporation de N dans le matériau. Dans un second temps, sur un substrat non oxyde, de platine, en utilisant à la fois un plasma d’oxygène atomique et un plasma hybride d’azote, nous avons pu montrer qu’en faisant varier le taux d’ions d’azote ainsi que la température du substrat, nous pouvions élaborer des films minces épitaxiés de TiO₂ dopé N de structures cristallographiques différentes. De plus, la réduction de Ti⁴⁺ en Ti³⁺, conduit à la formation d'états de défauts peu profonds qui peuvent piéger les trous et permettre une meilleure séparation de charges. La photoanode de meilleure efficacité a été obtenue pour un film de structure quasi-rutile contenant 9 % de Ti³⁺ avec un photocourant deux fois plus important que celui du TiO₂ rutile non dopé. Cependant, dès lors que la surface est réoxidée, par exemple, par un traitement au plasma d’oxygène, la surface adopte un comportement similaire à celle du TiO₂ entraînant ainsi un photocourant différent sans toutefois modifier les propriétés de volume. En somme, l'objectif de cette thèse était d'examiner ces matériaux en étudiant un paramètre à la fois, ce qui la distingue des études traditionnelles en chimie du solide qui traitent de multiples paramètres simultanément.