Les dispersions à base de colloïdes et de polymères permettent la conception de nombreux matériaux notamment pour le stockage d’énergie. Cette thèse concerne les dispersions aqueuses de particules de suie hydrophobes, du noir de carbone (CB), à l’aide d’un sel de sodium de carboxyméthylcellulose (CMC). La CMC est un polymère chargé, semi-flexible et hydrosoluble qui présente des régions hydrophobes le long de sa chaîne et forme ainsi des liaisons physiques avec les particules de CB. Nous montrons qu’il est possible de former des hydrogels de CB-CMC, c’est-à-dire des solides viscoélastiques sur une large gamme de concentrations en CB et en CMC. Ces hydrogels présentent deux types de comportements radicalement différents de part et d’autre d’un ratio massique critique entre CMC et CB. En-deçà de ce ratio critique, les colloïdes de CB forment un réseau percolé stabilisé par la CMC, alors qu’au-delà de ce ratio, les colloïdes de CB servent de réticulants physiques dans la matrice de CMC. Nous rapportons ici une image détaillée de ces deux types de structures par le biais de mesures rhéologiques linéaires et non-linéaires, couplées à des mesures diélectriques et structurales (diffusion de rayons X).Enfin, pour élucider le rôle singulier de la CMC dans les hydrogels CB-CMC, nous avons étudié un système complémentaire constitué de suspensions acidifiées de CMC qui gélifient du fait d’interactions hydrophobes. Ces études mettent à profit deux techniques complémentaires, la relaxométrie et la diffusion de neutron, qui offrent un éclairage original sur le rôle du polymère au sein de ces gels composites.