Development of HDO molybdenum based oxide catalysts with mixed valence for lignin valorization
Développement de catalyseurs d'HDO à base de molybdène et à valence mixte pour la valorisation de la lignine
Résumé
This thesis project focuses on the catalytic hydrodeoxygenation (HDO) reaction applied to convert biomass into biofuels and high-value-added products, thereby reducing dependence on fossil fuels and promoting a sustainable economy. Industrially, sulfide catalysts CoMoS and NiMoS supported on alumina are the most commonly used in HDO, but they deactivate in the absence of a continual sulfur source throughout the reaction, and eventually lead to end-product contamination. To address these issues, research is underway to develop new sulfur free catalyst formulations, among which molybdenum oxide catalysts known for their high selectivity toward aromatic compounds. Since theses catalysts are generally less active than sulfides, optimization strategies are implemented in this thesis work to improve their catalytic performance. The first step consists in identifying the most suitable support to maximize the catalyst's efficiency. This is achieved by analyzing several materials having different textural, oxophilic and redox properties. Then, promoters will be added to the most efficient catalyst in order to create a potential synergy with molybdenum by increasing its reducibility to Mo5+ species that are proposed to be the active sites of this reaction. Finally, the prepared catalysts will be characterized using various experimental techniques and their catalytic performances will be evaluated with tests conducted in a high-pressure micro-pilot.
Ce projet de thèse s'intéresse à la réaction catalytique d'hydrodésoxygénation (HDO) appliquée pour convertir la biomasse en biocarburants et en produits à haute valeur ajoutée, réduisant ainsi la dépendance aux combustibles fossiles et favorisant une économie durable. Industriellement, les catalyseurs sulfures CoMoS et NiMoS supportés sur alumine sont les plus utilisés en HDO, mais ils se désactivent en absence d'une source continue de souffre pendant la réaction et entrainent éventuellement à la contamination des produits finaux. Afin de remédier à ces problèmes, des recherches sont en cours pour développer de nouvelles formulations de catalyseurs exemptes de souffre, parmi lesquelles les catalyseurs à base d'oxydes de molybdène distingués par leur sélectivité élevée aux composés aromatiques. Ces catalyseurs étant généralement moins actifs que les sulfures, des stratégies d'optimisation sont mises en place dans ces travaux de thèse pour améliorer leur performance catalytique. Il convient en premier lieu d'identifier le support le plus approprié pour maximiser l'efficacité du catalyseur. Pour cela, des matériaux ayant différentes propriétés texturales, oxophiles et réductrices seront analysés. Ensuite, des promoteurs seront ajoutés au catalyseur le plus performant afin de créer une potentielle synergie avec le molybdène en améliorant sa réductibilité, paramètre clé en HDO puisque les espèces réduites Mo5+ sont proposées comme phases actives du processus. Enfin, les catalyseurs préparés seront caractérisés par diverses techniques expérimentales et leurs performances seront évaluées dans des tests réalisés sur un micro-pilote sous pression.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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