Thèse Année : 2024

Study of biogenic secondary organic aerosols : characterization of molecular markers and their heterogeneous reactivity of atmospheric interest

Etude de l'aérosol organique secondaire d'origine biogénique : caractérisation de marqueurs moléculaires et étude de leur réactivité hétérogène d'intérêt atmosphérique

Résumé

Among the main environmental issues, secondary atmospheric aerosols, whose emissions cannot be regulated, have been the focus of much attention for several years because of their impact on both climate change and air quality. The aim of this work was to study the main tracers of secondary organic aerosols (SOA) produced by the oxidation of terpenes emitted by vegetation. Two complementary aspects were studied experimentally both on the field and in laboratory. The first one focused on the chemical characterisation at the molecular scale of atmospheric particles collected during intensive field campaigns in the Landes and Rambouillet forests, using liquid chromatography coupled with time-of-flight mass spectrometry, to better understand biosphere-atmosphere interactions. The second part dealt with atmospheric markers in the particulate phase, and more specifically with the limitations of their use as tracers of aerosol sources as well as formation and fate processes, related to heterogeneous (photo-)chemical degradation, which has been very poorly documented to date. Thus, the reactivity at the gas-particle interface of 6 tracers (i.e. terebic, terpenylic, pinonic, pinic, β-caryophyllinic acids and MBTCA) generated from the oxidation of α- and β-pinene as well as β-caryophyllene, was investigated with hydroxyl radicals, ozone or by photodegradation, to determine their atmospheric lifetimes.

Parmi les principaux enjeux environnementaux, la problématique des aérosols atmosphériques secondaires, dont on ne peut réguler les émissions, fait l’objet de toutes les attentions depuis plusieurs années de par leurs impacts sur le changement climatique et la qualité de l’air. Ce travail a eu pour objectif d’étudier les principaux traceurs d’aérosols organiques secondaires (AOS) issus de l’oxydation de terpènes émis par la végétation. Deux aspects complémentaires ont été étudiés expérimentalement sur le terrain et en laboratoire. Un premier a consisté en la caractérisation chimique à l’échelle moléculaire de particules collectées au cours de campagnes de mesures intensives coordonnées en forêt des Landes et en forêt de Rambouillet par chromatographie en phase liquide couplée à la spectrométrie de masse à temps de vol, dans le but de mieux comprendre les interactions biosphère-atmosphère. Le second volet s’est intéressé aux marqueurs atmosphériques en phase particulaire et plus spécifiquement aux limites de leur utilisation comme traceurs de sources et de processus atmosphériques de l’aérosol, en lien avec l’importance des processus (photo-) chimiques hétérogènes, très peu documentés jusqu’ici. Ainsi, la réactivité à l’interface gaz-particule de 6 traceurs (i.e. les acides térébique, terpénylique, pinonique, pinique, β-caryophyllinique et le MBTCA) issus de l’oxydation de l’α- et du β-pinène ainsi que du β-caryophyllène, a été investiguée avec les radicaux hydroxyles, l’ozone ou encore par photodégradation, avec l’objectif de déterminer les temps de vie atmosphériques de ces différents composés.

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Citer

Pauline Pouyes. Etude de l'aérosol organique secondaire d'origine biogénique : caractérisation de marqueurs moléculaires et étude de leur réactivité hétérogène d'intérêt atmosphérique. Autre. Université de Bordeaux, 2024. Français. ⟨NNT : 2024BORD0471⟩. ⟨tel-05437720⟩
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