Thèse Année : 2025

Integration and coherent control of color centers in hexagonal boron nitride

Intégration et contrôle cohérent de centres colorés dans le nitrure de bore hexagonal

Résumé

Color centers in semiconductor materials are optically active crystal defects that can be considered as artificial atoms and emit single photons on demand. Understanding and optimizing their optical properties is crucial for their use as photonic qubit sources in quantum computing and as quantum sensors.Two-dimensional (2D) materials are of particular interest in this context, since these van der Waals materials enable the fabrication of complex heterostructures without lattice-matching constraints, opening new opportunities for photonic and optoelectronic device engineering.A wide variety of color centers have been identified in hexagonal boron nitride (hBN). In this thesis, we investigate the family of blue centers (emitting at 436 nm) in hBN. These emitters combine favorable optical properties and can be activated through a deterministic activation protocol, which is well suited for integration into photonic nanostructures.We first review their established characteristics, including spectral purity and emission properties. We also detail state-of-the-art methods for controlled generation by electron irradiation and recent progress in identifying their atomic structure. This chapter also introduces the emission dynamics of a two-level system under resonant laser excitation and summarizes the experimental methods used in this work, such as sample preparation, confocal photoluminescence microscopy, and characterization of the temporal statistics of the photon emission.The second chapter focuses on evaluating the radiative quantum efficiency of blue centers through controlled modification of the local density of states (LDOS). The original method relies on transferring hBN flakes from dielectric to metallic substrates. Lifetime and fluorescence intensity measurements of identified individual emitters before and after transfer are compared with the results of numerical simulations using FDTD. This enables both the determination of the quantum efficiency, which is close to unity, and of the vertical position of the emitters within the hBN layer.The third chapter describes the design of a monolithic hBN waveguide with deterministically integrated blue centers, fabricated through a top-down approach. Experimental results confirm single-photon coupling and propagation within the waveguide, highlighting the potential of these sources for linear optical quantum computing.We then investigate fast spectral diffusion by analyzing photon emission time statistics under resonant excitation. Two regimes are identified: one in which spectral diffusion dominates the emitter linewidth, and another where power broadening prevails.Finally, we present a resonance fluorescence study. The experimental setup enables efficient collection of zero-phonon line photons, resonant with the excitation laser. For a strong drive field, we observe a characteristic spectral feature known as the “Mollow triplet” and demonstrate photon indistinguishability using a Hong-Ou-Mandel interferometer.Overall, this thesis provides a comprehensive understanding of blue centers in hBN and demonstrates their potential for integrated quantum photonic devices.

Les centres colorés dans les semi-conducteurs sont des défauts cristallins optiquement actifs qui se comportent comme des atomes artificiels, susceptibles d'émettre des photons uniques à la demande. La caractérisation et l'optimisation de leurs propriétés optiques est fondamentale pour leur utilisation comme sources de qubits photoniques pour l'informatique quantique, ou en tant que capteurs quantiques.Les émetteurs quantiques dans les cristaux de van der Waals suscitent un intérêt particulier. En effet, ces matériaux permettent de réaliser des hétérostructures complexes sans contrainte d'accord de maille, ce qui offre des possibilités nouvelles pour la conception de dispositifs photoniques ou optoélectroniques.De nombreuses familles de centres colorés ont été identifiées dans le nitrure de bore hexagonal (hBN). On s'intéresse dans cette thèse à la famille des centres bleus dans hBN émettant à 436 nm. Ils combinent des propriétés optiques avantageuses avec une technique d'activation déterministe, favorable à l'intégration dans des nanostructures photoniques.Dans le premier chapitre, nous décrivons les caractéristiques établies des centres bleus, telles que leur pureté et leurs propriétés spectrales. Nous présentons également l'état de l'art en ce qui concerne le contrôle de leur génération par irradiation électronique, ainsi que les travaux récents visant à identifier leur structure atomique. Nous rappelons ensuite les principales propriétés d'émission d'un système à deux niveaux, en particulier sous excitation laser résonante. Nous terminons ce chapitre par une présentation des techniques expérimentales génériques employées au cours de cette thèse, incluant la préparation des échantillons, les mesures de photoluminescence en microscopie confocale et la caractérisation de la statistique temporelle des photons.Le deuxième chapitre porte sur l'évaluation de l'efficacité quantique d'émission des centres bleus, grâce à une modification contrôlée de la densité locale d'états optiques. Le protocole repose sur le transfert de cristaux de hBN d'un substrat diélectrique vers un substrat métallique. Les mesures de temps de vie et de puissance émise, avant et après transfert, par des émetteurs individuels identifiés, sont comparées aux résultats de simulations numériques par FDTD. Notre démarche permet de déterminer l'efficacité quantique des émetteurs, proche de l'unité, ainsi que leur position verticale dans le feuillet de hBN.Le troisième chapitre décrit la conception d'un guide d'onde monolithique en hBN, doté de centres bleus intégrés selon un protocole top-down. Les caractérisations expérimentales montrent le couplage et la propagation de photons uniques dans le guide. Ces travaux sont motivés par une présentation du rôle des sources de photons uniques pour le calcul quantique avec des circuits d'optique linéaire.Nous poursuivons par l'analyse de la diffusion spectrale rapide grâce à l'étude de la statistique temporelle d'émission de photons en excitation résonante. Nous identifions un régime d'excitation où la diffusion spectrale dicte la largeur spectrale, et un régime où l'élargissement en puissance de la raie d'absorption prédomine sur la diffusion spectrale.Enfin, nous présentons les résultats d'une expérience de fluorescence de résonance. Le dispositif expérimental employé permet la collection des photons de la raie à zéro phonon, de même longueur d'onde que le laser d'excitation. Il nous a permis d'observer une figure spectrale caractéristique appelée « triplet de Mollow », en régime de forte excitation. Ces résultats ont mené à une démonstration de l'indiscernabilité des photons émis sous excitation résonante dans un interféromètre de Hong-Ou-Mandel.Les travaux menés au cours de cette thèse apportent une connaissance approfondie des centres bleus. De plus, les structures réalisées démontrent le potentiel de ces émetteurs pour le développement de dispositifs intégrés destinés au calcul quantique.

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Citer

Domitille Gérard. Intégration et contrôle cohérent de centres colorés dans le nitrure de bore hexagonal. Physique Quantique [quant-ph]. Université Paris-Saclay, 2025. Français. ⟨NNT : 2025UPAST162⟩. ⟨tel-05459159⟩
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