Ιmpact of magnetism on the thermoelectric properties of thiοspinels
Ιmpact du magnétisme sur les prοpriétés thermοélectriques des thiοspinelles
Résumé
The study focused on the analysis of the couplings between magnetoresistance (MR) and magneto-Seebeck thermopower (MTEP) in three chalcogenide-based compounds: FeCr2S4, CuCr2S4 and Fe0.52In2.32S4. These materials were selected for their interesting magnetic and transport properties, particularly in the presence of a magnetic field. The FeCr2S4 compound, ferrimagnetic with a magnetic transition at 176 K, exhibits a significant negative magnetoresistance (MR ≈ -20% at TN). On top of this MR, a notable and positive MTEP, which is not directly associated with entropy loss under magnetic field, but rather with band structure modification effects has been observed. By applying Mott's formula, a clear relationship between MR and MTEP was established, similar to the one observed in metallic systems such as metallic multilayers or nanowires. An important feature was the increase in power factor (PF) under magnetic field conditions, with an improvement of over 80% around the magnetic transition temperature. As for the ferromagnetic CuCr2S4 compound, it shows a transition at around 375 K, but no significant change in resistivity or Seebeck coefficient was observed at the Curie temperature. Magnetoresistance is low, and transport properties follow classic metallic behavior. However, a negative MTEP was recorded below 100 K, with a value of -25 to -30%, which could be linked to a transition to a non-collinear magnetic state, recently reported in the literature. This preliminary result suggests that specific entropic effects could be at the origin of the negative MTEP. Finally, Fe0.52In2.32S4 exhibits a spin-glass-like behavior, with a low-temperature transition (Tf ≈ 4.5 K). This semiconductor material shows a maximum resistivity at 5 K, which drops rapidly at room temperature. The Seebeck coefficient shows saturation at around 200 K, and then decreases with increasing carrier ratio. At lower temperatures, it follows a typical Variable Range Hopping behavior. A significant positive magnetoresistance (+67% under 9 T at 5 K) is observed below 50 K, accompanied by a large and positive MTEP. As with FeCr2S4, a close relationship between MR and MTEP was identified, validating Mott's model. The results obtained for these three materials highlight interesting couplings between MR and MTEP in these thiospinels.
L’étude réalisée s’est concentrée sur l’analyse des couplages entre la magnétorésistance (MR) et le magnétoSeebeck (MTEP) dans trois composés à base de chalcogénures : FeCr2S4, CuCr2S4 et Fe0.52In2.32S4. Ces matériaux ont été sélectionnés en raison de leurs propriétés magnétiques et de transport intéressantes, particulièrement en présence d'un champ magnétique. Le composé FeCr2S4, ferrimagnétique avec une transition magnétique à 176 K, présente une magnétorésistance négative significative (MR ≈ -20 % à TN). À cette MR s’ajoute un MTEP positif notable, qui n’est pas directement associé à une perte d’entropie sous champ magnétique, mais plutôt à des effets de modification de la structure de bande. En appliquant la formule de Mott, une relation claire entre la MR et le MTEP a été établie, similaire à celle observée dans des systèmes métalliques comme les multicouches ou nanofils métalliques. Une particularité importante a été l’augmentation du facteur de puissance (PF) sous champ magnétique, avec une amélioration de plus de 80 % autour de la température de transition magnétique. Quant au composé CuCr2S4, ferromagnétique, il présente une transition à environ 375 K, mais aucune modification significative de la résistivité ou du coefficient Seebeck n’a été observée à la température de Curie. La magnétorésistance est faible, et les propriétés de transport suivent un comportement métallique classique. Cependant, un MTEP négatif a été enregistré en dessous de 100 K, avec une valeur de -25 à -30 %, qui pourrait être lié à une transition vers un état magnétique non colinéaire rapport récemment dans la littérature. Ce résultat préliminaire suggère que des effets entropiques spécifiques pourraient être associés à ce MTEP négatif. Enfin, Fe0.52In2.32S4 présente un comportement de type "verre de spin", avec une transition à basse température (Tf ≈ 4.5 K). Ce matériau semi-conducteur montre une résistivité maximale à 5 K, qui chute rapidement à température ambiante. Le coefficient Seebeck présente une saturation à environ 200 K, puis diminue avec l'augmentation du taux de porteurs. À des températures plus basses, il suit un comportement de type ‘Variable Range Hopping’. Une magnétorésistance positive significative (+67 % sous 9 T à 5 K) est observée en dessous de 50 K, accompagnée d’un MTEP élevé et positif. Comme pour FeCr2S4, une relation étroite entre la MR et le MTEP a été identifiée, validant le modèle de Mott. Les résultats obtenus pour ces trois matériaux mettent en évidence des couplages intéressants entre MR et MTEP dans ces thiospinelles.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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