Etude par RMN de la susceptibilité et des effets de dilution dans le composé magnétique géométriquement frustré SrCr9pGa12-9pO19
Résumé
The archetype of geometrically frustrated compounds SrCr$_{9p}$Ga$_{12-9p}$O$_{19}$ is a kagomé bi-layer of Heisenberg Cr$^{3+}$ ions (S=3/2) with antiferromagnetic interactions. We present an extensive gallium NMR study over a broad Cr-concentration range (.72 < p< .95). This allows us to probe locally the susceptibility of the kagomé bi-layer and separate the intrinsic properties due to the geometric frustration from those related to the site dilution. Our major findings are: 1) The intrinsic kagomé bi-layer susceptibility exhibits a maximum in temperature at 40-50 K which we show here to be robust to a dilution as high as 20%. The maximum reveals the development of short range antiferromagnetic correlations; 2) At low-T, a highly dynamical state induces a strong wipe-out of the NMR intensity, regardless of dilution; 3) The low-T upturn of the macroscopic susceptibility is associated to paramagnetic defects which stem from the dilution of the kagome bi-layer. The low-$T$ analysis of the p=.95 NMR lineshape coupled with a more accurate determination of the nuclear hamiltonian at high-T, allows us to discuss in detail the defects nature. Our analysis suggests that the defect can be associated with a staggered spin-response to the vacancies on the kagomé bi-layer. This, altogether with the maximum in the kagomé bi-layer susceptibility, is very similar to what is observed in most low-dimensional antiferromagnetic correlated systems even with a short spin-spin correlation length; 4) The spin glass-like freezing observed at T_{g} ~2-4$ K is not driven by the dilution-induced defects.
Le composé SCGO est l'archétype des composés à interactions antiferromagnétiques géométriquement frustrées. Il est constitué d'une bi-couche « kagomé » constituée d'ions S=3/2, Heisenberg Cr3+. Ce mémoire présente une étude par résonance magnétique nucléaire (RMN) du gallium sur une large gamme de concentrations (0,72 < p <0,95). Le noyau de Ga permet de sonder la susceptibilité de la bicouche kagomé et de séparer les propriétés intrinsèques associées à la frustration géométrique de celles reliées à la dilution du réseau magnétique. Les principaux résultats sont : - la susceptibilité intrinsèque de la bicouche kagomé passe par un maximum à une température de l'ordre de 40-50 K, quelle que soit la dilution jusqu'à une valeur de 20%. - A basse température, un état hautement dynamique se traduit par une disparition du signal RMN quelle que soit la dilution. - L'augmentation de susceptibilité macroscopique à basse température est associée aux défauts de type paramagnétique qui sont induits par la dilution magnétique de la bicouche kagomé. Grâce à la faible teneur en défauts d'un échantillon p=0.95 synthétisé pour cette thèse, nous pouvons discuter la nature locale du défaut qui correspond à une réponse de spin alternée de site en site autour de la lacune de spin. Ce résultat, ainsi que le maximum de susceptibilité marque une certaine unité avec les systèmes à corrélations antiferromagnétiques en basse dimension, même avec une faible longueur de corrélation. - Le gel type verre de spins observé entre 2 et 4 K n'est pas du aux défauts induits par la dilution du réseau kagomé mais est bien une propriété intrinsèque de ce réseau à interactions frustrées.