Experimental determination of the incorporation of Th into orthophosphates and the resetting of geochronological systems of monazite - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2001

Experimental determination of the incorporation of Th into orthophosphates and the resetting of geochronological systems of monazite

Résumé

This PhD thesis is divided into three parts: (1) the experimental incorporation of Th in monazite and xenotime, (2) the behaviour of the monazite structure under temperature-induced healing, and (3) the experimental resetting of the U-Pb geochronological system in monazite. (1) The Th distribution between monazite and xenotime as a result of the Th + Si = REE + P substitution mechanism was experimentally determined in the T-P-range of 600 to 1100°C and 2Kbar. Starting mixtures consisted of gels and were composed of equal amounts of CePO4 and YPO4 with addition of 10, 20 and 50 mole % of ThSiO4. Run products were analysed using AEM and XRD. At all temperatures, the ThSiO4 component is partitioned almost exclusively into monazite for a ThSiO4 component of 10 and 20 mole %. Xenotime is apparently ThSiO4-free. In the T-range 600°C-900°C and for ThSiO4 = 50 mole %, thorite is additionally formed indicating ThSiO4 saturation within monazite at these conditions. At 1000°C, only monazite and a small amount of xenotime crystallised. No thorite was observed. (2) The healing of radiation damage in a natural and chemically homogeneous concordant (474±1 Ma) monazite has been experimentally investigated (500-1200°C/~7days). XRD, TEM, Raman microprobe and Cathodoluminescence analysis were performed. The unheated monazite has a mosaic structure consisting of two domains corresponding to two monazite crystals with different lattice parameters. (A) domains correspond to well-crystallised areas where He atoms are trapped, thus inducing their lattice expansion. (B) domains are interpreted to exhibit a He-free distorted monazite crystal lattice which can be referred to old alpha-recoil tracks. With increasing temperature, He diffuses out of the monazite lattice, thus inducing its relaxation. Additionally, the nm-sized defect domains (B) are getting healed. The complete healing is achieved at 900°C after 7 days. (3) In order to investigate the influence of fluid composition and temperature on resetting, abraded fragments (200-400 µm) from monazite used in (2) were experimentally treated (800-1000°C/14-39 days) within solutions of different compositions (H2O up to 1200°C/5 days, NaCl, SrCl2 CaCl2-fluids and a Pb-spike-fluid). Products were analysed using SEM, EMP, SIMS and ID-TIMS. For all runs, EMP traverses revealed no Pb-diffusion profiles. Significant overgrowths of newly formed monazite occurred only in the 1000°C experiments when either CaCl2 or Pb-bearing fluids were present. For CaCl2, inherited core and newly formed Ca-rich and Pb-free monazite rim were produced by dissolution/precipitation. Significant discordancy was only observed when grains were treated with SrCl2 (16%) and CaCl2 (68%) solutions at 1000°C. Finally, experiments performed in the presence of Pb-standard produced sub-concordant monazite with a 207Pb/206Pb apparent age older than prior to the experiment indicating Pb-contamination by the fluid.
Cette thèse présente les résultats d'étude expérimentales sur (1) le partage du Th entre
la monazite et le xenotime, (2) l'effet du recuit sur la structure de la monazite ainsi que (3) la
remise à zéro des systèmes géochronologiques U-Pb dans la monazite.
(1) Le partage du Th entre la monazite et le xenotime a été déterminé
expérimentallement (600-1100°C/2Kbar) en considérant le mécanisme de substitution
suivant: Th + Si = REE + P. Le matériel de départ est un gel constitué d'un mélange de
CePO4 et YPO4 (1:1) plus 10, 20 ou 50 mole % de ThSiO4. Les produits sont analysés au
MET et en DRX. Quelque soit la température et pour une composition initiale de 10 ou 20
mole % de ThSiO4, le Th est presque entièrement réparti dans la monazite. Entre 600 et
900°C et pour une composition initiale de 50 mole % de ThSiO4, la cristallisation de la thorite
montre une saturation en Th de la monazite. A 1000°C, seuls la monazite et un peu de
xénotime sont observés; la thorite est absente.
(2) Le recuit des dégats d'irradiation dans une monazite naturelle, homogène
chimiquement et concordante à 474 ± 1 Ma, a été étudié expérimentallement (500-1200°C/~7
jours). Les produits ont été analysés en DXR, MET, Raman et cathodoluminescence. La
monazite non-chauffée révèle une structure en “mosaïque” composée de 2 domaines, qui sont
2 cristaux de monazites de paramètres de maille différents. Les domaines (A) correspondent
aux domaines parfaitement cristallisés, où l'hélium emprisonné provoque une expansion du
réseau. Les domaines (B) correspondraient à des domaines exempts d'hélium, où le réseau a
été déterioré par les noyaux de recul-alpha. Lors du recuit de la monazite l'hélium diffuse
hors du cristal, ce qui induit une relaxation du réseau dans les domaines (A). En même temps,
les domaines (B), défectueux, sont recuits. A 900°C, le réseau de la monazite est entièrement
recuit.
(3) Afin d'étudier l'effet de fluides et de la température sur le “resetting” des systèmes
U-Pb dans la monazite, des fragments abrasés (200-400 µm) de l'échantillon utilisé en (2) ont
été chauffés (800-1000°C/14-39 jours) en présence de solutions de diverses compositions (eau
pure jusqu'à 1200°C/5 jours, fluides à NaCl, SrCl2 CaCl2 et standard de Pb) puis analysés au
MEB, EMP, SIMS et ID-TIMS. Quelle que soient les expériences aucun profil de diffusion
du Pb n'est observé (EMP). En présence de fluide à CaCl2 ou à standard de Pb et uniquement
pour les expériences réalisées à 1000°C on observe des surcroissances. A 1000°C et dans un
fluide à CaCl2 on observe une zonation, coeur hérité et bordure enrichie en Ca et exempt de
Pb, formée par dissolution/précipitation. Des discordances significatives sont observées
uniquement pour les expériences réalisées à 1000°C dans les fluides à SrCl2 (16%) ou CaCl2
(68%). Enfin, l'utilisation du fluide à standard de Pb induit un vieillissement des monazites
initiales, ce qui indique une contamination de la monazite par ce fluide.
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Dates et versions

tel-00007675 , version 1 (07-12-2004)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00007675 , version 1

Citer

Anne-Magali Seydoux-Guillaume. Experimental determination of the incorporation of Th into orthophosphates and the resetting of geochronological systems of monazite. Applied geology. Technische Universität Berlin, 2001. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00007675⟩
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