Dynamique de fragmentation induite par collision de petits agrégats métalliques - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 1999

Collision induced fragmentation dynamics of small metallic clusters

Dynamique de fragmentation induite par collision de petits agrégats métalliques

Résumé

The goal of this work is the complete analysis of the fragmentation of alkali clusters (Na_n^+ (n < 10), NaK^+ and K_2^+) induced by collision with light atomic (He) or molecular (H_2) targets. The main point is to study how the energy is transmitted to the cluster during the collision and how this energy is shared among the various degrees of freedom of the system and leads to its fragmentation. Two types of interactions govern the collision induced dissociation processes: on one hand, the electronic mechanisms where the target perturbs the electronic cloud and brings the molecule into a dissociative state, and on the other hand, the impulsive mechanisms where the momentum transferred to the atomic cores leads to the rovibrational dissociation of the molecule. The experimental procedure is based on the measurement of the velocity vectors of the outgoing fragments detected in coincidence. This allows to reconstruct the full kinematics of the fragmentation and to separate and characterize for the first time the two types of interactions. The two basic mechanisms of collision induced dissociation are then clearly resolved for the diatomic molecule Na_2+. For the heteronuclear molecular ion NaK^+, it is shown that the dissociation process is due to a combination of electronic and impulsive mechanisms in some of the dissociation pathways. The extension to the study of metallic clusters Na_n^+ (n < 10) fragmentation shows the role and the relative importance of the electronic and impulsive mechanisms and their evolution with the cluster size. The complete analysis of Na_3^+ multi-fragmentation is also presented.
L'objet de ce travail est l'analyse complète de la fragmentation d'agrégats d'alcalins (Na_n^+ (n < 10), NaK^+ et K_2^+) consécutive à une collision avec une cible légère atomique (He) ou moléculaire (H_2). Il s'agit d'étudier les mécanismes d'excitation et de désexcitation, c'est-à-dire de déterminer comment l'énergie est transmise à l'agrégat au cours de la collision et de quelle manière cette énergie se répartie sur les différents degrés de liberté du système pour conduire à sa fragmentation. Deux types d'interaction gouvernent les processus de dissociation induite par collision : les mécanismes électroniques pour lesquels la molécule est portée dans un état dissociatif par perturbation de son nuage électronique et les mécanismes impulsionnels où la quantité de mouvement transférée aux atomes provoque la dissociation rovibrationnelle de la molécule. La méthode expérimentale utilisée repose sur la mesure des vecteurs vitesse des fragments issus de la collision et détectés en coïncidence. Elle permet de remonter à la cinématique complète de la fragmentation et ainsi de séparer et caractériser pour la première fois sans ambiguïté les deux types d'interaction. Les deux mécanismes de base de dissociation induite par collision ont pu être clairement mis en évidence dans le cas du dimère Na_2^+. L'étude de la molécule hétéronucléaire NaK^+ a révélé la combinaison des mécanismes électronique et impulsionnel pour certaines voies de dissociation. Cette méthode expérimentale appliquée à l'étude de la fragmentation des agrégats métalliques Na_n^+ (n < 10) a montré le rôle et l'importance relative de ces mécanismes ainsi que leur évolution avec la taille du système. L'analyse complète de la multi-fragmentation du système simple Na_3^+ est également présentée.
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Citer

Yan Picard. Dynamique de fragmentation induite par collision de petits agrégats métalliques. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Paris Sud - Paris XI, 1999. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00008482⟩
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