Élaborations et caractérisations électrochimiques et physiques de matériaux d'anode de PEMFC peu sensibles à l'empoisonnement par CO : étude d'alliages et de composites à base de platine-molybdène et de platine-tungstène - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2005

Elaboration, physical and electrochemical caracterizations of CO tolerant PEMFC anode materials. Study of platinum–molybdenum and platinum–tungsten alloys and composites

Élaborations et caractérisations électrochimiques et physiques de matériaux d'anode de PEMFC peu sensibles à l'empoisonnement par CO : étude d'alliages et de composites à base de platine-molybdène et de platine-tungstène

Résumé

PEMFC development is hindered by the CO poisoning ability of the anode platinum catalyst. It has been previously shown that the oxidation potential of carbon monoxide adsorbed on the platinum atoms can be lowered using specific Pt based catalysts, either metallic alloys or composites. The objective is then to realize a catalyst for which the CO oxidation is compatible with the working potential of a PEMFC anode. In our approach, to enhance the CO tolerance of platinum based catalyst supported on carbon, we studied platinum-tungsten and platinum-molybdenum alloys and platinum-metal oxide materials (Pt-WOx and Pt-MoOx). The platinum based alloys demonstrate a small effect of the second metal towards the oxidation of carbon monoxyde. The platinum composites show a better tolerance to carbon monoxide. Electrochemical studies on both Pt-MoOx and Pt-WOx demonstrate the abitlity of the metal-oxides to promote the ability of Pt to oxidize CO at low potentials. However, chronoamperometric tests reveal a bigger influence of the tungten oxide. Complex chemistry reactions on the molybdenum oxide surface make it more difficult to observ.
Le développement à grande échelle des piles à combustible à basse température de type PEMFC nécessite l'emploi de dihydrogène provenant du reformage. Toutefois, l'utilisation d'un tel combustible introduit dans le système des traces de monoxyde de carbone qui constitue un poison pour le platine des électrocatalyseurs. Dans le but de développer de nouveau matériaux d'anode peu sensible au CO, ce travail s'est concentré sur l'étude de catalyseurs à base de platine et de tungstène ou de molybdène en prenant en compte les deux voies envisagées pour obtenir de tels matériaux. La première partie de cette étude s'intéressait à l'analyse d'alliages platine-tungstène et platine-molybdène. L'étude de ces alliages, à la fois sous forme « massifs » et sous forme nanoparticulaires a permis de révéler un effet positif du métal d'addition sur la capacité du matériau à oxyder le monoxyde de carbone à des potentiels plus bas que le platine pur. Dans la seconde partie de ce travail, nous avons élaboré et caractérisé à la fois physiquement et électrochimiquement des matériaux dits « composites » composés de platine et d'oxydes métalliques MOx qui sert de réservoir d'oxygène dans le but d'oxyder le CO en CO2. L'utilisation des techniques d'imprégnation et de réduction électrochimique à permis d'élaborer ces composites. Les tests électrochimiques effectués sur Pt-MoOx et Pt-WOx ont mis en évidence un effet positif marquant de la présence de l'oxyde de tungstène sur la capacité du matériau à oxyder le mélange H2 + CO. Dans le cas du molybdène cependant, l'effet est beaucoup moins marqué et plus difficile a observer du fait semble t'il d'une chimie de surface relativement plus complexe.
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Dates et versions

tel-00009835 , version 1 (26-07-2005)

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  • HAL Id : tel-00009835 , version 1

Citer

Eric Peyrelade. Élaborations et caractérisations électrochimiques et physiques de matériaux d'anode de PEMFC peu sensibles à l'empoisonnement par CO : étude d'alliages et de composites à base de platine-molybdène et de platine-tungstène. Matériaux. Institut National Polytechnique de Grenoble - INPG, 2005. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00009835⟩
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