Processus électroniques d'excitation et de relaxation<br />dans les solides diélectriques excités par des impulsions<br />ir et xuv ultracourtes - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2005

Relaxation and excitation electronic processes in dielectrics irradiated by ultrafast IR and VUV pulses

Processus électroniques d'excitation et de relaxation
dans les solides diélectriques excités par des impulsions
ir et xuv ultracourtes

Résumé

We studied excitation and relaxation of electrons involved during interaction of visible and
VUV femtosecond pulses with dielectrics. The generated population of hot electrons, having
energy of few eV to few tens of eV above the bottom of the conduction band, is responsible of
phenomena ranging to defect creation to optical breakdown. Owing to two techniques : photoemission
and transient photoconductivity we improve the understanding of the The first
photoemission experiments deal with dielectrics irradiated by 30 fs IR pulses. The photoemission
spectra measured show a large population of electrons which energy rise up to 40 eV. We
interpret this result in terms of a new absorption process : direct multiphotons interbranch
transitions. The 2nd type of photoemission experiments are time resolved "pump/probe" investigation.
We study the relaxation of electrons excited by a VUV pulses. We used the high
order harmonics (HOH) as light sources. We found surprisingly long decay time in the range
of ps timescale. Last type of experiments is photoconductivity studies of diamond samples.
Using HOH as light source we measure the displacement current induced by excited electrons
in the conduction band. Those electrons relax mainly by impact ionisation creating secondary
electrons. Hence by probing the number of electrons we were able to measure the efficiency
of these relaxation processes. We observe a diminution of this efficiency when the energy of
excitating photons is above 20 eV. Owing to Monte-Carlo simulation we interpret this result
in terms of band structure effect.
Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde
(fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons excit
és avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessus
du bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreux
phénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons "
chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travail
de thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxation
électroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUV
ultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pour
mener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettre
en lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bande
de conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ce
processus est le mécanisme dominant d'échauffement des électrons. Cette conclusion est de
plus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équation
de Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " de
photoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excités
par une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fs
à ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électrons
de 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggérons
un modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puis
d'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le second
type d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisant
les harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courant
de déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction de
l'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'efficacité de l'ionisation
par impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par la
structure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 10 eV au dessus
du bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cette
interprétation.
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Identifiants

  • HAL Id : tel-00011599 , version 1

Citer

Jerome Gaudin. Processus électroniques d'excitation et de relaxation
dans les solides diélectriques excités par des impulsions
ir et xuv ultracourtes. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2005. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00011599⟩
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