SYNTHÈSE ASSISTÉE PAR FAISCEAUX D'IONS D'AGRÉGATS DANS<br />LES VERRES (ARGENT ET CHALCOGÉNURES DE PLOMB) - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2005

ION BEAM ASSISTED SYNTHESIS OF NANOCRYSTALS IN GLASSES
(SILVER AND LEAD CHALCOGENIDES)

SYNTHÈSE ASSISTÉE PAR FAISCEAUX D'IONS D'AGRÉGATS DANS
LES VERRES (ARGENT ET CHALCOGÉNURES DE PLOMB)

Résumé

This work deals with the interest in ion beams for controlling nanocrystals synthesis in glasses.
We show two different ways to reach this aim, insisting on importance of redox phenomena induced by the
penetration and implantation of ions in glasses. We first show that we can use the great energy density depo-
sited by the ions to tailor reducing conditions, favorable to metallic nanocrystal precipitation. In particular,
we show that microscopic mechanism of radiation induced silver precipitation in glasses are analogous to
the ones of classical photography. Ion beams can also be used to overcome supersaturation of elements in a
given matrix. In this work, we synthesized lead chalcogenide nanocrystals (PbS, PbSe, PbT e) whose optical
properties are interesting for telecom applications. We demonstrate the influence of complex chalcogenide
chemistry in oxide glasses, and its relationship with the observed loss of growth control when nanocrystals
are synthesized by sequential implantation of Pb and S in pure silica. As a consequence of this understanding,
we demonstrate a novel and controlled synthesis of PbS nanocrystals, consisting in implanting sulfur into a
Pb-containing glass, before annealing. Choice of glass composition provides a better control of precipitation
physico-chemistry, whereas use of implantation allows high nanocrystal volume fractions to be reached. Our
study of IR emission properties of these nanocrystals shows a very high excitation cross section, and evidence
for a dark exciton emitting level.
La synthèse dans un verre d'agrégats métalliques ou semiconducteurs permet l'étude de leurs
propriétés intrinsèques et la réalisation de dispositifs pour l'optoélectronique. L'implantation ionique per-
met en principe de s'affranchir des limites de solubilité, mais permet-elle un contrôle de la densité, la taille
moyenne et de la distribution de tailles des agrégats réalisés ? Nous avons étudié les effets de l'implantation :
écart à l'équilibre thermodynamique, et dépôt d'énergie générateur de porteurs (électrons et trous) chargés.
Nous montrons l'importance de l'oxydoréduction due au passage et à l'arrêt des ions, et faisons varier la
densité d'énergie déposée pour induire des conditions réductrices favorables à la précipitation d'agrégats
métalliques. Le mécanisme d'agrégation de Ag dans le verre est analogue à celui de la photographie. Nous
avons ensuite étudié la croissance d'agrégats de semiconducteurs composés - les chalcogénures de plomb
(PbS, PbSe, PbTe), aux propriétés optiques intéressantes. Nous mettons en évidence les effets complexes de
la chimie redox des chalcogènes, et leur lien avec la perte de contrôle de la croissance d'agrégats synthétisés
après implantation séquentielle de Pb et S. Nous développons une nouvelle synthèse contrôlée d'agrégats de
PbS consistant, avant recuit, à implanter du soufre dans des verres au Pb. Le choix de la composition du
verre permet de contrôler la croissance, et l'implantation de S permet d'atteindre des fractions volumiques
importantes. Les propriétés d'émission optique de ces agrégats dans l'infrarouge (vers 1,5 µm) font appa-
raître une section efficace d'excitation très importante et l'existence d'un niveau d'"exciton noir".
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Dates et versions

tel-00068157 , version 1 (10-05-2006)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00068157 , version 1

Citer

Roch Espiau de Lamaestre. SYNTHÈSE ASSISTÉE PAR FAISCEAUX D'IONS D'AGRÉGATS DANS
LES VERRES (ARGENT ET CHALCOGÉNURES DE PLOMB). Physique [physics]. Université Paris Sud - Paris XI, 2005. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00068157⟩
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