The structure of laser excited molecules in solution studied by Time Resolved X-ray Diffraction
La structure des molecules excitees par laser en solution etudiee par la diffraction rayon-X resolue dans le temps
Résumé
In this thesis we investigate the reaction dynamics of photo-excited Br2 in CCl4, HgI2 and HgBr2 in CH3OH.
We show how it is experimentally possible, by means of Time Resolved X-ray Diffraction, to identify the transient molecular structures formed in solution after the ultrafast laser excitation of the solute molecules and follow in time their rearrangements with a resolution of 100ps. We are able to discriminate the main relaxation and recombination pathways of the reactions, which in liquid phase is determined by the solvent environment: the information contained in the diffraction patterns allows us also to study the solvent response to the heating induced during the solute rearrangements.
Supporting the Time Resolved data with Molecular Dynamics simulations, static diffraction data and the experimental study of the pure solvent response to ultrafast heating, the comprehensive reaction dynamics of the molecules in solution spanning from ps up to mus is reconstructed.
We show how it is experimentally possible, by means of Time Resolved X-ray Diffraction, to identify the transient molecular structures formed in solution after the ultrafast laser excitation of the solute molecules and follow in time their rearrangements with a resolution of 100ps. We are able to discriminate the main relaxation and recombination pathways of the reactions, which in liquid phase is determined by the solvent environment: the information contained in the diffraction patterns allows us also to study the solvent response to the heating induced during the solute rearrangements.
Supporting the Time Resolved data with Molecular Dynamics simulations, static diffraction data and the experimental study of the pure solvent response to ultrafast heating, the comprehensive reaction dynamics of the molecules in solution spanning from ps up to mus is reconstructed.
Dans cette thèse nous étudions la dynamique des réactions des molécules photo-excitées de Br2, HgI2 et HgBr2 en solution.
La technique de la Diffraction Rayon-X résolue dans le temps nous permet d'identifier et suivre en temps, avec une résolution de 100ps, les structures moléculaires qui se forment après l'excitation ultrarapide du soluté par un laser de pompe.
Nous pouvons identifier les parcours de recombinaison et relaxation du soluté, déterminés, en phase liquide, par la présence du solvant: les informations contenues dans les signaux de diffraction nous permettons aussi d'étudier le réponse du solvant à l'échauffement provoqué par la réorganisation du soluté. Avec l'aide des simulations de la Dynamique Moléculaire, des expériences de diffraction statique, et la mesure de la réponse du solvant au réchauffement impulsif provoqué par radiation infrarouge, nous pouvons reconstruire la dynamique des réactions en solution dans une fenêtre temporelle à partir des ps jusqu'aux mus.
La technique de la Diffraction Rayon-X résolue dans le temps nous permet d'identifier et suivre en temps, avec une résolution de 100ps, les structures moléculaires qui se forment après l'excitation ultrarapide du soluté par un laser de pompe.
Nous pouvons identifier les parcours de recombinaison et relaxation du soluté, déterminés, en phase liquide, par la présence du solvant: les informations contenues dans les signaux de diffraction nous permettons aussi d'étudier le réponse du solvant à l'échauffement provoqué par la réorganisation du soluté. Avec l'aide des simulations de la Dynamique Moléculaire, des expériences de diffraction statique, et la mesure de la réponse du solvant au réchauffement impulsif provoqué par radiation infrarouge, nous pouvons reconstruire la dynamique des réactions en solution dans une fenêtre temporelle à partir des ps jusqu'aux mus.
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