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Theses Year : 2007

Optical spectroscopy of wide gap diluted magnetic semiconductors based on ZnO and GaN

Spectroscopie optique de semi-conducteurs magnétiques dilués à large bande interdite, à base de ZnO et GaN

Wojciech Pacuski
  • Function : Author
  • PersonId : 924761

Abstract

This work presents a magnetooptical study of diluted magnetic semiconductors (DMS) based on ZnO and GaN, doped with manganese, iron, and cobalt. Both host materials, ZnO and GaN, are wide band gap semiconductors with a wurtzite structure, a weak spin-orbit coupling and a strong electron-hole exchange interaction within the excitons. In the presence of a magnetic field, the magnetic ions induce in such materials a giant Zeeman effect with a complex behavior: excitons anti-cross, and not only the transition energies, but also
the oscillator strengths are strongly affected by the giant Zeeman effect. On thin epitaxial layers grown on (0001) sapphire, we observed the giant Zeeman splitting of the A and B excitons, which are optically active in the Faraday configuration when the propagating light is parallel to the c-axis. The Zeeman splitting decreases with the temperature and increases non-linearly with the
magnetic field, demonstrating a dependence on the magnetization of the localized spins. A quantitative analysis allows us to discuss the detailed behavior of the magnetization and to estimate the p-d exchange integral beta for the studied wide bandgap DMS. For the d^5 electronic configuration (Mn2+, and Fe3+) the magnetization follows a Brillouin function, whereas, for d7 or d4 of Co2+, and Mn3+, respectively, the spin orbit coupling and the trigonal crystal field lead to an anisotropic magnetization, consistent with that deduced independently from the
analysis of intra-ionic optical transitions. We find a positive sign of beta for (Ga,Mn)N, and (Ga,Fe)N. In ZnO, the sign of the spin-orbit interaction, which determines the structure of the valence band, has been a matter of debate. Assuming that the valence band ordering in ZnO is Gamma_9$, Gamma_7, Gamma_7 (this corresponds to usual, positive sign of the spin-orbit coupling), we
find beta to be negative for (Zn,Co)O, and to be close to zero in (Zn,Mn)O. However, assuming the reversed valence band ordering, we find beta to be positive in both ZnO based DMS. The sign and the value of p-d exchange integrals determined from our magnetooptical measurements do not follow material trends in DMS and cannot be explained by models based on the virtual crystal
approximation. This suggests that the p-d coupling in wide gap DMS is in the strong coupling regime, so that the nature of the observed giant Zeeman splitting is different from that in classical diluted magnetic semiconductors.
Ce travail porte sur la spectroscopie magnéto-optique de semi-conducteurs magnétiques dilués (DMS) : ZnO et GaN dopés manganese, fer et cobalt. Les deux semi-conducteurs hôtes, ZnO et GaN ont une grande bande interdite, une structure wurtzite, une faible interaction spin - orbite et une forte interaction d'échange excitonique entre trous et électrons. En présence de champs magnétiques, les ions magnétiques induisent un effet Zeeman géant dont l'interprétation est complexe : les excitons s'anti-croisent et leurs énergies de transition et leurs forces d'oscillateur sont fortement influencées par l'effet Zeeman géant.
On a mesuré expérimentalement le splitting Zeeman géant des excitons A et B avec des couches epitaxiées sur saphir (0001) et une propagation de la lumiere parallele a l'axe c du cristal et au champ magnétique (configuration Faraday). Le splitting Zeeman géant diminue avec la température et augmente non linéairement avec le champ magnétique en accord avec l'aimantation calculée des spins isolés. Une analyse quantitative nous a permis d'analyser les propriétés magnétiques et de mesurer les intégrales d'échange pour l'ensemble des matériaux étudiés. Pour des ions avec une configuration d5 (Mn2+ et Fe3+), l'aimantation suit une fonction de Brillouin, mais pour les configurations d7 et d4 (Co2+ ou Mn3+) l'interaction spin-orbite et le champ cristallin trigonal induisent une aimantation anisotrope, en accord avec l'analyse des transitions internes des ions mesurées en spectroscopie infrarouge. Pour (Ga,Mn)N, et (Ga,Fe)N, nous avons trouvé un signe positive pour l'intégrale d'échange entre trous et spins localisés (beta). En supposant une symétrie de la bande de valence dans ZnO correspondant a une interaction spin-orbite positive (Gamma_9, Gamma_7, Gamma_7), nous trouvons un signe négative de beta pour (Zn,Co)O, et beta est de pres de zéro pour (Zn,Mn)O. Toutefois, dans l'hypothese avec spin-orbite négative, nous trouvons un signe positif de beta. Les signes et les valeurs des intégrales d'échange déterminées a partir de nos mesures magnéto-optiques ne peuvent pas etre expliqués par des tendances matérielles et des modeles basés sur l'approximation de cristal virtuel. Ceci suggere que l'échange p-d en DMS a large bande interdite, soit dans le régime de couplage fort, et la nature de splitting Zeeman géant observé est différente qu'en semi-conducteurs magnétiques dilués classiques.
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Dates and versions

tel-00296634 , version 1 (14-07-2008)

Identifiers

  • HAL Id : tel-00296634 , version 1

Cite

Wojciech Pacuski. Optical spectroscopy of wide gap diluted magnetic semiconductors based on ZnO and GaN. Condensed Matter [cond-mat]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2007. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00296634⟩

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