Theoretical study of the structure and stability of GeMn alloys in the context of spintronics. A prototype magnetic semiconductor confronted with experimental result.
Étude théorique de la structure et de la stabilité des alliages GeMn dans le cadre de la spintronique. Un prototype de semiconducteur magnétique confronté aux résultats expérimentaux.
Résumé
Spintronics has allowed many major breakthroughs but the remaining issue of spin injection prevents its wider spread to microelectronics. Diluted Magnetic Semiconductors (DMS) have been suggested as a possible workaround, but it appears difficult to apply to IV-type Semiconductors, because of the low solubility of transition metals, that tend to clusterize. In this work, we concentrate on the germanium manganese system, and on the atomic structure of precipitates which seem coherent with the Ge matrix, and which magnetic, chemical ans structural properties don't match those of any known compound. We have used in this work ab initio simulation methods in the DFT approach, along with pseudopotential PAW formalism. First, we generate needed pseudopotentials for Ge and Mn. Then we show using a thermodynamic study that first principle methods are able to reproduce the (x,T=0) phase diagram of the Ge(x)Mn(1-x) system. Next we study simple defects of Mn in the Ge matrix, along with their possible clusterisation, and show that a defect concentration on the diamond lattice cannot account for experimental observations. Finally, we show that some ordered compounds derived from neighbour systems are metastable in GeMn, and compatible with experimental observations. Thanks to a complete study of interfaces with diamond Ge, we can explain the stability of Mn-rich (33%) nanocolumns embedded in a pure Ge matrix. Besides, we compare the simulated properties of the proposed compounds with experimental measurements for : Curie temperature, XAS spectra, but also X-ray diffraction and transmission electron microscopy (TEM).
La spintronique a déjà permis plusieurs avancées majeures mais le problème de l'injection de spin s'oppose encore à son utilisation généralisée en microélectronique. Le concept de semi-conducteur magnétique dilué (DMS) a été envisagé comme solution, mais s'avère difficile à appliquer aux semi-conducteurs de type IV, dans lesquels les atomes magnétiques sont très peu solubles et forment des précipités. Nous nous sommes intéressé dans ce travail au système germanium manganèse, et à la structure de certains précipités particuliers, qui semblent cohérents avec la matrice de Ge, et dont les caractéristiques magnétiques, chimiques et structurales ne correspondent à aucun composé connu. Nous avons utilisé dans ce travail des outils simulation de type ab initio par l'approche DFT avec utilisation de pseudopotentiels PAW. Nous générons dans un premier temps des pseudopotentiels nécessaires pour le Ge et le Mn. Puis nous montrons grâce à une étude thermodynamique que les méthodes premier principe permettent de reproduire le diagramme de phase (x,T=0) du système Ge(x)Mn(1-x). Nous étudions ensuite les défauts ponctuels de Mn dans la matrice de Ge et leur possibles agglomérations, et montrons qu'une "condensation" de défauts sur le réseau diamant ne peut pas expliquer les observations expérimentales. Enfin, nous montrons que certains composés ordonnés dérivés de systèmes proches sont métastables dans GeMn, et cette fois compatibles avec les mesures. Grâce à une étude complète des interfaces avec le Ge diamant, nous parvenons à expliquer la stabilité de nanocolonnes riches en Mn (33%) dans une matrice de Ge pur. Nous comparons par ailleurs les propriétés simulées de nos composés à l'expérience : température de Curie, spectre XAS, mais aussi diffraction de rayon X et microscopie électronique à transmission (TEM).