Croissance, nanostructure et réponse optique de films minces d'agrégats d'argent dans des matrices diélectriques - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2005

Growth, nanostructure and optical response of thin films of metal nanoparticles dispersed in dielectric matrices

Croissance, nanostructure et réponse optique de films minces d'agrégats d'argent dans des matrices diélectriques

Johann A. Toudert
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 873928

Résumé

The aim of this work is to elaborate using ion beam sputtering technique nanocomposite thin films consisting of silver clusters embedded inside dielectric matrices. More precisely, our purpose is to tailor the clusters morphology in order to adjust the spectral position of the absorption band related to the (1,1) plasmon resonance mode within the clusters. It is shown by an approach combining transmission electron microscopy and grazing incidence small angle x-ray scattering that the clusters display ellipsoidal shapes which height-todiameter ratio H/D depends strongly on the deposition mode : in the case of a co-sputtering of the metal and dielectric species, H/D is higher than 1, whereas H/D§1 in the case of an alternate deposition (dielectric/Ag/dielectric trilayers). For both deposition modes, several elaboration parameters have been investigated to control the H/D ratio, such as the amount of deposited silver, matrix nature (Si3N4 or BN), assistance conditions, and duration of a delay time during which reshaping phenomena of the clusters occur. These results are used to discuss the growth mechanisms of the elaborated metastable nanocomposite thin films: it is shown that growth kinetics play a major role on the final structure of these materials. The modification of the H/D ratio after post-treatments (irradiation or annealing) is discussed in term of structural relaxation of the material towards a stable equilibrium state (H/D = 1). From optical point of view, it is shown that the position of the (1,1) plasmon resonance can scan the whole visible range as a function of the H/D ratio, such a behaviour being in qualitative agreement with simulations using the Maxwell-Garnett model. Finally, we present the results of preliminary studies dealing with the elaboration of auto-organized nanocomposite materials (multilayers) and characterization of plasmon resonances by reflexion electron energy loss spectroscopy.
L'objectif de ce travail est d'élaborer par pulvérisation ionique des films minces nanocomposites d'agrégats d'argent dispersés dans des matrices diélectriques. Plus précisément, nous avons cherché à contrôler la morphologie des agrégats afin d'ajuster la position spectrale de la bande d'absorption associée à leur mode de résonance plasmon (1,1). Par des mesures de microscopie électronique en transmission et diffusion centrale des rayons X en incidence rasante, nous montrons que les agrégats élaborés sont de forme ellipsoïdale, de rapport hauteur/diamètre H/D dépendant fortement du mode de dépôt choisi : H/D>1 dans le cas d'un co-dépôt des espèces métallique et diélectrique, H/D§1 dans le cas d'un dépôt alterné (tricouches diélectrique/Ag/diélectrique). Pour les deux modes de dépôt, nous avons ajusté la valeur de H/D en jouant sur plusieurs paramètres d'élaboration : la quantité d'argent déposée, la nature de la matrice (Si3N4 ou BN), les conditions d'assistance (co-dépôts), et la durée de mûrissement des agrégats (tricouches). Nous utilisons ces résultats afin de discuter les mécanismes de croissance des films minces nanocomposites métastables élaborés : nous montrons que les aspects cinétiques de la croissance jouent un rôle prépondérant sur la structure finale de ces films. Nous montrons par ailleurs que H/D peut être modifié par des post-traitements (irradiations ou recuits) qui rapprochent les matériaux de leur état d'équilibre stable (H/D = 1). Ainsi, nous montrons que la position spectrale du mode (1,1) des agrégats peut être ajustée sur tout le spectre du visible en fonction de la forme des agrégats, en accord qualitatif avec les prévisions du modèle de Maxwell-Garnett. Enfin, nous présentons les résultats d'études préliminaires portant sur l'élaboration de nanocomposites auto-organisés (multicouches) et la caractérisation des résonances plasmon par spectroscopie de pertes d'énergie des électrons en réflexion.
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Manuscrit_de_these_-_johann_toudert.pdf (19.65 Mo) Télécharger le fichier

Dates et versions

tel-00502443 , version 1 (15-07-2010)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00502443 , version 1

Citer

Johann A. Toudert. Croissance, nanostructure et réponse optique de films minces d'agrégats d'argent dans des matrices diélectriques. Mécanique [physics.med-ph]. Université de Poitiers, 2005. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00502443⟩

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