Cette thèse a pour objet d'améliorer la connaissance du mécanisme de formation de suie. Deux méthodes ont été utilisées pour produire des particules de suie dans des conditions contrôlées : le brûleur à flamme plat où les particules se forment par combustion de mélanges d'éthylène/air riches et le tube à choc dans lequel la suie est produite par pyrolyse de C2H4 à haute pression (5 bar) et dans un large domaine de température (1850-2100 K). Ces deux systèmes ont été équipés avec un dispositif original de diffusion laser à trois angles couplé à l’extinction laser pour suivre la croissance de particules, identifier les différentes étapes de leur mécanisme de formation et en déduire l'évolution de la fraction volumique des suies, leur rendement, leur structure et leur morphologie. Dans la flamme, l’addition de H2 entraîne une réduction globale de la concentration des suies, de leur diamètre moyen des particules et leurs agglomérats, de la densité en nombre de particules. Dans le tube à choc, on n’observe pas de dépendance significative du délai d'induction à la formation des particules par addition de H2. La courbe de rendement en suie en fonction de la température présente la même forme avec et sans hydrogène mais le rendement maximal est fortement abaissé en présence d’hydrogène pour une concentration initiale fixée en atomes de carbone. Le rôle de l’hydrogène sur la croissance des particules et les caractéristiques des suies est discuté en comparant les résultats obtenus dans le cas de la flamme de prémélange et derrière l’onde de choc réfléchie respectivement.