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Thèse Année : 2001

Study of the atmospheric biogeochemical sulphur cycle in the high southern latitudes (Dummont d'Urville station)

Etude du maillon atmosphérique du cycle biogéochimique du soufre aux hautes latitudes sud (station Dumont d'Urville)

Résumé

The high southern latitude atmosphere remains poorly documented. The understanding of the biogeochemical sulphur cycle is a critical aspect for climate change studies as well as to interpret the record of sulphur species in polar ice, in relation with the large oceanic emissions of dimethylsulphur (DMS). Size segregated aerosol studies at the French coastal Antarctic station Dumont d'Urville allowed us to better evaluate the fractionation processes of the sea-salt aerosol in comparison to the bulk sea-water composition. In winter, a depletion of sulphate in regard of Na+ or Cl- is observed. The timing and the intensity of this phenomena have been studied in the aim of quantify the winter nss-sulphate. A second fractionation process, linked to the remobilization of HCI and characterised by a depletion of Cl- compared to Na+ in the seasalt aerosol, appears to be weakly pronounced at this site due to the combination of many parameters, among which a local influence of alkaline ornithogenic emissions. Since late 1998, DMS and DMSO measurements complete the continuous aerosol samplings since 1991. After three years, a large interannual variability of the DMS mixing ratios, firstly driven by the variability of the summer oceanic source, is revealed. If the atmospheric DMS concentrations appear to be largely controlled by the oceanic source at a local scale, the aerosol species (MSA and nss-sulphate) are more representative in summer of a regional scale. Winter values of the later species are low (15 to 20 ng/m3 of nss-sulphate, out of volcanism influence, half of which would be of biogenic origin). Finally, photochemical case studies in summer confirmed the importance of a heterogeneous lost of DMSO that seems to have a partial photochemical behaviour and appears to be a important production pathway of particulate MSA.
L'atmosphère des hautes latitudes sud demeure très peu documentée à l'heure actuelle. Or, la compréhension des systèmes biogéochimiques à ces latitudes est nécessaire tant pour l'interprétation des archives glaciaires que pour évaluer l'importance de ces régions dans le climat actuel et futur, en liaison notamment avec les émissions océaniques de diméthylsulfure (DMS). Des études de distributions en taille de l'aérosol sur la base côtière antarctique de Dumont d'Urville ont permis de mieux cerner les problèmes de fractionnement de l'aérosol marin par rapport à la composition de l'eau de mer. En hiver, un déficit de sulfate par rapport au sodium ou au chlore est observé. La chronologie et l'ampleur de ce phénomène ont pu être précisés, dans le but de quantifier le nss-sulfate hivernal. Un second phénomène de fractionnement du sel de mer, lié à la remobilisation de HCI et traduit par un déficit de chlore par rapport au sodium, se révèle peu marqué sur le site suite à la combinaison de plusieurs paramètres, parmi lesquels l'influence locale d'émissions ornithogéniques alcalines. Depuis fin 1998, des mesures de DMS et de DMSO complètent les prélèvements d'aérosols continus depuis 1991. Après trois années de mesures, il apparaît une très grande variabilité interannuelle des teneurs en DMS liée à une variabilité importante de la source océanique locale en été. Si les niveaux de DMS paraissent fortement dépendants de cette source à une échelle locale, les espèces oxydées (MSA, sulfate) sont plutôt représentatives en été des émissions océaniques à une échelle régionale. En hiver, leurs teneurs sont très faibles (15 à 20 ng/m3 de nss-sulfate, hors perturbation volcanique, dont une moitié serait d'origine biogénique). Enfin, des études de photochimie en été ont confirmé l'importance d'un puits hétérogène du DMSO qui semble avoir une dépendance photochimique et s'inscrit comme étant une voie de production privilégiée de MSA particulaire.
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Dates et versions

tel-00693953 , version 1 (03-05-2012)

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  • HAL Id : tel-00693953 , version 1

Citer

Bruno Jourdain. Etude du maillon atmosphérique du cycle biogéochimique du soufre aux hautes latitudes sud (station Dumont d'Urville). Océan, Atmosphère. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2001. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00693953⟩
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