Modélisation du vieillissement chimique de panachés de feux de biomasse boreaux - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2000

Modélisation du vieillissement chimique de panachés de feux de biomasse boreaux

Résumé

Biomass burning plays a pivotaI role on atmospheric chemistry by serving as a source of many important trace gases such as reactive compounds (CO, hydrocarbons, organic acids, NH3, NOx) , greenhouse gases (CO2, CH4, N2O), and of course combustion aerosols. This study is principally based on two types of measurements: (1) -Boreal in-plume composition above Canada (ABLE-3B carnpaign: The Arctic Boundary Layer Expedition)-; (2) -Analyses performed along ice cores coming from Greenland which provide a unique record of precipitation chemistry reflecting the atmospheric composition at the time of deposition. They indicate simultaneous enhancement of formic and acetic acids and the formation of ammonium formate . Such sporadic features were attributed to biomass burning events-. A comparison between (1) and (2) indicates a characteristic chemical evolution during the plume ageing. The main goal of this study is to explain the signature of boreal biomass burning in ice cores, and to discern chemical phenomena that govern the plumes ageing. We used a meteorological model, and developed a box model of gas phase and aqueous phase chemistry: we introduce a pH calculation of the clouds droplets, a new solver, and we update, modify, and complete the chemical mechanism. Our results show that air masses are transported from North America to Greenland on a typical time scale of 5 days, with any cloud event, and a chemical equilibrium is reached rapidly. Above Greenland, chemical species are incorporated in the aqueous phase. Aqueous chemistry has a negligible impact on our results, and the gas-water-ice phase transfer phenomena are mostly responsible for the difference in chemical signature between fire plumes and the ice core records. We explain how our model results were extrapolated to concentrations in ice. We determine important physico-chemical parameters related to the incorporation of chemical species in the ice.
Les feux de biomasse ont un impact important sur l'atmosphère car ils émettent de grandes quantités de composés réactifs (CO, hydrocarbures, acides organiques, NH3, NOx), de gaz à effet de serre (C02, CH4, N20), et d'aérosols. Cette étude est principalement basée sur 2 types de mesures: (1) la composition chimique de panaches de feu du Canada et de l'Alaska (campagne ABLE-3B : The Arctic Boundary Layer Expedition) ; (2) l'analyse chimique des carottes de glaces du Groenland qui fournit un enregistrement unique des précipitations reflétant la composition atmosphérique au moment de la déposition. Ces mesures indiquent des augmentations simultanées d'acide formique et d'acide acétique, ainsi que la présence du formiate d'ammonium. Ces pics sporadiques ont été attribués à des événements de feu de biomasse. La comparaison de (1) et (2) suggère une évolution chimique caractéristique au cours des 5 jours de transport des panaches de feu entre l'Amérique du Nord et le Groenland. Le but de cette étude est d'expliquer la signature des feux de biomasse boréaux enregistrée dans la glace, et de discerner quels sont les processus chimiques qui gouvernent le vieillissement des panaches de feu. Nous avons utilisé un modèle météorologique, et développé un modèle de chimie atmosphérique traitant une chimie gazeuse et aqueuse : élaboration d'un calcul de pH des gouttelettes d'eau nuageuse, induction d'une nouvelle méthode mathématique, puis, mise à jour, modification, et élargissement du schéma réactionnel. Les résultats montrent que les panaches de feux observés au-dessus du Canada ont atteint un équilibre chimique après leur formation en quelques heures ou quelques jours. La chimie aqueuse a une influence négligeable sur les résultats et se sont les transferts de phase gaz-eau-glace qui permettent d'expliquer les mesures de la glace. Nous expliquons comment nous avons extrapolé nos résultats de modélisation à ceux dans la glace, et comment nous avons déterminé des paramètres physico-chimiques importants concernant l'incorporation des composés chimiques dans la glace.
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Dates et versions

tel-00764878 , version 1 (13-12-2012)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00764878 , version 1

Citer

Geneviève Guerinot. Modélisation du vieillissement chimique de panachés de feux de biomasse boreaux. Glaciologie. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2000. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00764878⟩
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