Spectroscopies analytiques innovantes pour l'amélioration de la sûreté des réacteurs nucléaires à neutrons rapides refroidis au sodium (RNRNa) - TEL - Thèses en ligne Access content directly
Theses Year : 2012

Spectroscopies analytiques innovantes pour l'amélioration de la sûreté des réacteurs nucléaires à neutrons rapides refroidis au sodium (RNRNa)

Abstract

In the context of the project of sodium fast reactor ASTRID, CEA is currently developing new analytical techniques to monitor the chemical purity of liquid sodium. Indeed, incidental situations occurring in the reactor, such as fuel clad failures, leakages in the steam generator or in the coolant pumps, and accelerated corrosion, might release several elements in the sodium. Analytical techniques based on laser ablation and emission spectroscopy are well suited for this application. They do not require any sample preparation, and can perform direct on-line analysis. Amongst them, Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) and Laser-Ablation coupled to Laser-Induced Fluorescence (LA-LIF) have been selected for this study. The objective of this work was to characterize the sensitivity of those two techniques for the detection of impurities in liquid sodium. Their limits of detection were calculated for model analytes using calibration lines. Then results were theoretically extrapolated to other analytes of interest. This study shows the feasibility of the detection of steel corrosion products in liquid sodium. However, the LIBS technique is more robust and easier to implement, and would therefore be more suited to nuclear conditions.
Dans le cadre du projet de réacteur nucléaire à neutrons rapides et caloporteur sodium baptisé ASTRID, le CEA cherche à développer des techniques d'analyse innovantes afin de surveiller la pureté chimique du sodium liquide. L'objectif est de détecter des situations incidentelles telles que les ruptures de gaine, les fuites dans le générateur de vapeur ou dans les pompes du circuit primaire, et la corrosion accélérée, qui entraînent la contamination du caloporteur par certains éléments. Les techniques d'analyse élémentaire basées sur l'ablation laser et la spectroscopie d'émission sont particulièrement adaptées à cette problématique, car elles permettent de réaliser des mesures directes et à distance de tout type d'échantillons. Parmi elles, la spectroscopie sur plasma induit par laser (LIBS) et l'ablation laser couplée à la fluorescence induite par laser (LA-LIF) ont été sélectionnées pour cette étude. L'objectif de cette thèse est la détermination de la sensibilité de ces deux techniques pour la détection d'impuretés dans le sodium liquide. Les limites de détection de la LIBS et de la LA-LIF sont calculées pour des analytes modèles à partir du tracé de droites d'étalonnage. Elles sont respectivement de l'ordre de la ppm massique et de l'ordre de la centaine de ppb massiques. Ces résultats sont ensuite extrapolés théoriquement aux autres analytes d'intérêt. Les résultats montrent la faisabilité de la détection et du suivi des concentrations des produits de corrosion des aciers dans le sodium liquide. Cependant, la LIBS est plus robuste et plus simple de mise en oeuvre et serait par conséquent mieux adaptée à une implantation en centrale nucléaire.
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Dates and versions

tel-00807954 , version 1 (04-04-2013)

Identifiers

  • HAL Id : tel-00807954 , version 1

Cite

Cécile Maury. Spectroscopies analytiques innovantes pour l'amélioration de la sûreté des réacteurs nucléaires à neutrons rapides refroidis au sodium (RNRNa). Chimie-Physique [physics.chem-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2012. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00807954⟩
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