Les nanofils semiconducteurs suscitent un vif intérêt tant pour leurs propriétés fondamentales originales que pour leurs applications potentielles en opto- et nano-Électronique. La physique des nanofils et en particulier des matériaux à la base est difficile à caractériser. Dans ce contexte, la simulation numérique peut apporter des réponses quantitatives aux problèmes posés par ces objets et aider à explorer leur potentiel. En particulier, leur cristallisation se fait dans une phase hexagonale wurtzite mais avec des fautes d’empilement qui donnent lieu à des insertions de séquence cubique. La structure cubique blende de zinc a été largement étudiée, les différents aspects physiques des semiconducteurs l’adoptant sont bien illustrés dans la littérature. Par contre, ils sont mal compris en phase wurtzite. C’est pourquoi, l’étude des propriétés structurales et électroniques des cristaux III-V et hétérostructures wurtzite a fait l’objet du présent travail. En particulier, je me suis intéressée à déterminer les paramètres structuraux et électroniques d’ InAs et InP. Pour aborder ces problématiques il convient de trouver une méthode théorique adaptée. Dans ce contexte, les modélisations ab initio permettent d’explorer les propriétés globales sans une connaissance expérimentale à priori des systèmes étudiés. Elles reposent sur la résolution variationnelle de l’équation de Schrödinger qui est lourde d’un point de vue computationnel. Il existe donc toute une hiérarchie de modèles plus ou moins sophistiqués qui approchent plus ou moins la solution exacte du problème. Dans le cadre de ce travail, j’ai utilisé la théorie de la fonctionnelle de la densité qui reproduit les résultats expérimentaux de structures mais peine à évaluer les niveaux énergétiques vides. Cette difficulté est due à la définition des effets à N corps et notamment aux effets de corrélation entre les électrons. L’erreur dans l’évaluation des énergies est corrigée grâce à la correction apportée par l’approximation GW ou les fonctionnelles hybrides. Ainsi, j’ai pu obtenir des structures électroniques correctes et exploitables afin de déterminer les potentiels de déformation. Il est notamment possible de faire varier la composition des nanofils de long de leur axe de croissance afin d’y introduire des jonctions p-N, des boîtes quantiques ou des barrières tunnel. Ces hétérostructures offrent de multiples opportunités : la faisabilité de transistors, de diodes à effet tunnel résonant ou de dispositifs à un électron basés sur les nanofils de silicium ou de III-V a ainsi déjà été démontrée. Ces matériaux permettent de réaliser des hétérostructures inédites car ils peuvent s’accommoder de forts désaccords de maille en déformant leur surface. La relaxation des contraintes structurales a toutefois un impact important sur leurs propriétés électroniques et optiques. Un des paramètres importants pour bien comprendre le comportement de ces structures quantiques est l’offset électronique ou la discontinuité énergétique. Il a été calculé pour le système InAs/InP et confronté à des études expérimentales suivant les directions de croissance.