Studies of molecular dynamics probed by High Harmonic Generation
Étude des dynamiques moléculaires sondées par génération d'harmoniques d'ordre élevé
Résumé
High harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promising
tool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamics
with the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporal
resolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2,
CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structure
and the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources high
harmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonic
generation. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHG
is also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach has
been used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field with
a quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will develop
this new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation.
Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV
femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un
processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne
résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques
rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux
de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer
à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous
présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation
ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis
de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée
comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences
de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire
de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation
quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle
source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaire.
Mots clés
Laser-matter interaction
High harmonic generation
atomic and molecular femtosecond physics
attosecond
Resonances
XUV Polarimetry
Velocity Map Imaging
Photoelectron Spectrometry
Above Threshold Ionization
Chiral molecules
Photoelectron Circular Dichroism
Fenchon
Interaction laser-matière
Génération d'harmoniques d'ordre élevé
Spectroscopie harmonique
Physique atomique et moléculaire femtoseconde
attoseconde
Polarimétrie XUV
CRATI (Channel-Resolved Above Threshold Ionization)
Imagerie de vecteur vitesse
Ionisation au-dessus du seuil
Molécules chirales
Dichroïsme circulaire de photoélectrons
N2
CO2
N2O4
SF6
Fenchone
Limonène.