Probing the electronic properties of bulk and monolayer crystals of tungsten dichalcogenides using magneto-spectroscopy
Etude des propriétés électroniques de monocristaux massifs et monocouches de dichalcogénures de tungstène par magnéto-spectroscopie
Résumé
In this thesis, we have studied tungsten dichalcogenides (WS2 and WSe2) by means
of steady-state µ-photoluminescence (µ-PL) and Raman spectroscopy, optical interband
absorption and time-resolved µ-PL techniques in the visible spectral range
combined with high magnetic fields.
We demonstrate that the ratio between the trion and exciton emission can be tuned
by varying the power of the laser used for excitation of the µ-PL in ungated monolayer
WS2 and WSe2 samples. Moreover, the intensity of the trion emission can be
independently tuned using additional sub band gap illumination. This is a direct
evidence that we can control the density of carriers in a 2D system.
We have investigated the resonant Raman scattering in a WS2 monolayer. We observe
a second order longitudinal acoustic mode (2LA) at only 4cm-1 below the first
order E12g mode. We demonstrate, that depending on the intensity ratio and the
respective line widths of these two peaks, any analysis which neglects the presence
of the 2LA mode can lead to a potentially incorrect assignment for the number of
layers.
The valley dynamics in monolayer WSe2 has been probed by monitoring the emission
and polarization dynamics of neutral and charged excitons in µ-PL. We demonstrate
that the exciton inter valley scattering between the K+ and K- valleys is in the
order of several picoseconds.
Finally, using magneto-spectroscopy studies, we reveal the very different nature of
carriers in monolayer and bulk dichalcogenides. We demonstrate that in monolayer
WSe2, the carriers behave as massive Dirac fermions, while in bulk WSe2 we observe
a distinctly excitonic behavior which is best described within the hydrogen model.
Dans cette thèse, nous avons étudié les propriétés électroniques de WS2 et WSe2 par
µ-PL, spectroscopie Raman, absorption optique inter bande
et µ-PL résolue en temps combinées avec des champs magnétiques intenses.
Nous montrons que l'émission de l'exciton par rapport au trion dans les monocouches
de WS2 et WSe2 est fonction de la puissance du laser utilisé pour l'excitation de
la µ-PL. De plus, nous montrons que l'intensité de l'émission du trion peut être
contrôlée indépendamment en utilisant une énergie d'excitation plus basse que la
bande interdite. Il s'agit d'une preuve du contrôle de la densité de porteurs dans
ces systèmes 2D.
Nous avons également étudié la diffusion Raman en résonance dans une monocouche
de WS2. Nous observons un mode acoustique (2LA), seulement 4cm-1
en-dessous du mode E12g. Nous montrons qu'en fonction du rapport des intensité et
la largeur de ligne de chacun de ces deux pics, toute analyse qui néglige la présence
de la mode 2LA peut conduire à une estimation incorrecte du nombre de couche.
Les propriétés électroniques de chaque vallée d'une monocouche de WSe2 ont été
sondées par µ-PL via l'étude de l'émission et de la polarisation des excitons neutres
et chargés. Nous montrons que le temps de diffusion de l'exciton entre les vallées de
K+ et K- est de l'ordre de plusieurs ps.
Enfin, grâce à la magnéto-spectroscopie, nous mettons en évidence différents types de
porteurs de charges entre la monocouche et le cristal massif. Nous
montrons que dans la monocouche, les porteurs de charge se comportent comme des
fermions massifs Dirac, tandis que dans le monocristal de WSe2 nous observons un
comportement excitonique, décrit par le modèle de l'atome d'hydrogène.
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