La question cruciale dans l'exploration du stockage ultime à haute densité est l'anisotropie magnéto-cristalline (MCA) qui provient du couplage spin-orbite. Utilisant à la fois la méthode des liaisons fortes et les calculs « premiers principes », nous calculons la MCA de nanocristaux de fer et de cobalt qui peuvent être obtenus par croissance épitaxiale sur un substrat SrTiO3 avec un contrôle remarquable de leur taille, forme et structure. Afin de définir une décomposition locale appropriée de la MCA, nous avons implémenté le « Théorème de Force » à l'aide d'une formulation grand-canonique dans le code QUANTUM ESPRESSO ainsi que dans notre modèle de liaisons fortes. Il est intéressant de noter que pour les deux éléments, la MCA totale de nanocristaux isolés est largement dominée par les facettes (001) dont il résulte un comportement opposé: une anisotropie « hors-plan » pour les nanocristaux (contenant plusieurs centaines d'atomes) de fer et « dans le plan » pour ceux de cobalt. Nous avons également mis en évidence un fort renforcement de la MCA pour les petits clusters (contenant quelques atomes seulement) déposés sur un substrat SrTiO3. En conséquence, nous prévoyons que les nanocristaux de fer (même de très petite taille) devraient être magnétiquement plus stables et sont donc de bons candidats potentiels pour le stockage magnétique. Enfin, notre analyse MCA résolu en orbitales s'applique également à d'autres système et permet, par exemple, de prédire le comportement de la MCA de films minces magnétiques après déposition de matériaux organiques comme le graphène ou de molécules tel C60.