Molecular growth in clusters of polycyclic aromatic hydrocarbons induced by collisions with ions
Croissance moléculaire dans des agrégats d’hydrocarbures aromatiques polycycliques induite par des collisions avec des ions
Résumé
This thesis concerns the experimental study of the interaction between low energy ions (keV range) and
neutral isolated molecules or clusters of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) in the gas phase. The
use of ionising radiations on these complex molecular systems of astrophysical interest allowed to highlight
processes of statistical fragmentation, corresponding to the redistribution of the energy through the degrees
of freedom of the target, and non-statistical fragmentation, linked to binary collisions of the ions on the
nuclei of the target.
A mechanism of intermolecular growth in clusters of PAH is observed. It is associated to the ultrafast
(< ps) formation of fragments inside the clusters following binary collisions. The presence of a molecular
environment around the fragments formed during the interaction may initiate a process of reactivity between
the fragments and the molecules of the clusters. More precisely, the study focusses on the importance of
the electronic stopping power SE and the nuclear stopping power SN of the projectile ion. It shows that the
molecular growth is enhanced when SN is higher than SE. This can be explained by the fact that the deposit
of energy is mainly due to the interaction with the nuclei of the target.
The process of growth has been observed for all the molecules of PAH studied during this thesis and also
for nitrogenated analogues of the molecule of anthracene. This demonstrates that molecular growth may be
efficiently induced by collisions of low energy ions with clusters of PAH.
Cette thèse porte sur l’étude expérimentale de l’interaction entre des ions de basses énergies (de l’ordre
du keV) et des molécules isolées ou des agrégats d’hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) neutres
en phase gazeuse. L’utilisation de rayonnements ionisants sur ces systèmes moléculaires complexes d’intérêt
astrophysique a permis de mettre en évidence des processus de fragmentation statistique, correspondant à
une redistribution de l’énergie à travers l’ensemble des degrés de liberté du système cible, et de fragmentation
non-statistique, associée aux collisions binaires des ions projectiles sur les atomes de la cible.
Un mécanisme de croissance intermoléculaire a été observé dans les agrégats de HAP. Il est lié à la formation
de fragments à l’intérieur des agrégats à une échelle de temps très courte (< ps) à la suite de collisions binaires.
La présence d’un environnement moléculaire autour des fragments créés lors de l’interaction permet d’initier
un processus de réactivité entre les fragments et les molécules constituant les agrégats. Plus particulièrement,
l’étude se concentre sur l’importance du pouvoir d’arrêt électronique SE et nucléaire SN de l’ion projectile.
Elle montre que lorsque SN est grand devant SE la croissance moléculaire devient plus importante car le
dépôt d’énergie se fait principalement avec les noyaux de la cible.
Les expériences réalisées au cours de cette thèse ont permis de généraliser ce processus de croissance pour
l’ensemble des HAP étudiés ainsi qu’aux analogues azotés de la molécule d’anthracène. Elles démontrent que
les ions représentent un outil efficace pour initier un mécanisme de croissance moléculaire dans les agrégats
de HAP.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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