La microspectroscopie Raman cohérente (CARS) est une méthode d'analyse optique sans marqueur qui permet d'identifier des liaisons moléculaires dans un milieu d'intérêt (échantillon) pour permettre de déterminer la composition chimique de ce milieu. Elle nécessite l'excitation concomitante de l'échantillon par deux ondes spectralement décalées (onde pompe et onde Stokes) afin de faire entrer en résonance les liaisons à détecter. Pour la détection de plusieurs liaisons simultanément (microspectroscopie Raman cohérente large-bande ou Multiplex-CARS), la source Stokes monochromatique est remplacée par une source laser large-bande (supercontinuum). Les travaux effectués dans le cadre de cette thèse visent à proposer de nouvelles sources de supercontinuum émettant des faisceaux optimisés en termes d'élargissement spectral et de densité spectrale de puissance pour la microspectroscopie Multiplex-CARS. Pour ce faire, les moyens de développer des continuums spectraux performants ont été explorés dans trois fibres optiques différentes: une fibre microstructurées air/silice monomode à gros cœur dopé à l'ytterbium permettant une réamplification du signal tout au long de sa propagation ; une fibre monomode conventionnelle en régime de dispersion normale pour obtenir un élargissement spectral par saturation du gain Raman ; une fibre multimode dans laquelle le faisceau spectralement élargi par saturation du gain Raman à très forte puissance subit également un auto-nettoyage spatial par effet Kerr tout au long de sa propagation, produisant en sortie un faisceau de forte brillance dont le profil d’intensité est semblable à celui du mode fondamental. Une étude spectrotemporelle complète est présentée pour ces trois sources.