Widely tunable and SI-traceable frequency-comb-stabilised mid-infrared quantum cascade laser : application to high precision spectroscopic measurements of polyatomic molecules
Laser à Cascade Quantique stabilisé sur peigne de fréquence, largement accordable et calibré au SI : application à la spectroscopie de très haute précision de molécules polyatomiques
Résumé
The thesis consists in developing a high-resolution mid-infrared spectrometer traceable
to primary frequency standards and providing a unique combination of resolution, tunability,
detection sensitivity, and frequency control. A quantum cascade laser (QCL) emitting at
10.3 μm is phase locked to an optical frequency comb stabilized to a remote 1.55 μm ultra-stable
reference developed at LNE-SYRTE, monitored against primary frequency standards and transferred
to LPL via an active noise compensated fibre link. This results in a 0.1 Hz QCL linewidth,
a stability below 10^−15 at 1 s and an uncertainty on its absolute frequency below 4×10^−14.
Moreover, the setup allows the QCL to be widely scanned over 1.4 GHz while maintaining the
highest stabilities and precisions. This QCL was used to carry out saturated absorption spectroscopy
of several molecules in a compact multipass cell. We demonstrated statistical uncertainty
on line-center frequencies at the kHz level and sub-10 kHz systematic uncertainty. We have recorded
several singular K-doublets and many rovibrational transitions of methanol, in particular
weak transitions and weak doublets - unreported so far. Precise parameters modelling trioxane
have been determined with only a few tens of rovibrational transitions recorded at unprecedented
accuracy. The quadrupole hyperfine structure of an ammonia transition has been resolved for the
first time. This setup constitutes a key element for the project aiming at the first observation
of parity violation in molecules currently held at LPL, and, more generally, for various fields of
physics, from atmospheric and interstellar physics to fundamental physics beyond the standard
model.
Ce manuscrit présente le développement d’un spectromètre dans le moyen infra-rouge
qui combine très haute résolution, accordabilité, sensibilité de détection et contrôle de la fréquence
absolue. Un laser à cascade quantique (QCL) émettant à 10.3 μm est asservi en phase sur un
peigne de fréquences optique lui-même stabilisé sur un laser ultrastable à 1.55 μm transmis par
lien optique fibré à partir du LNE-SYRTE, où cette référence de fréquence est contrôlée par
rapport aux étalons primaires. On obtient ainsi un QCL de largeur ~0.1 Hz, avec une stabilité
meilleure que 10^−15 à 1 s, et une incertitude de 4×10^−14 sur sa fréquence absolue. De plus,
le QCL peut être balayé largement sur 1.4 GHz sans dégradation de la stabilité et du contrôle
absolu de la fréquence. Ce QCL a permis de sonder plusieurs molécules par absorption saturée
dans une cellule multipassage. Nous avons démontré une incertitude statistique sur la mesure des
fréquences d’absorption au niveau du kHz et une incertitude systématique inférieure à 10 kHz.
Nous avons enregistré de nombreuses raies du méthanol, dont plusieurs doublets et des raies très
peu intenses, dont certaines n’avaient jamais été observées. La mesure de quelques dizaines de raies
du trioxane nous a permis d’en déterminer les paramètres spectroscopiques avec précision. Nous
avons également enregistré la structure hyperfine d’une raie de l’ammoniac jusqu’ici non résolue.
Ce dispositif est essentiel pour le projet en cours au LPL d’observer la violation de parité dans
les molécules. Il permettra également de nombreuses applications de la physique atmosphérique
ou interstellaire aux tests de physique fondamentale au-delà du modèle standard.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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