Formation and growth by plasma of laboratory stardust analogues : investigation of the role of the c/o ratio and metals
Formation et croissance par voie plasma d'analogues en laboratoire de poussières d'étoiles : exploration du rôle du rapport C/O et des métaux
Résumé
Dust formation is a fundamental topic in both cold plasma physics and astrophysics. This PhD thesis, carried out at the interface between these two fields, aims to better understand the formation of stardust. The problem is treated experimentally in cold plasmas and discussed in the context of the environment of evolved stars. We observe the formation of successive generations of dust due to pulsed injection of hexamethyldisiloxane (HMDSO: Si2O(CH3)3) in a capacitively-coupled radiofrequency asymmetric plasma sustained in argon. The used molecular precursor contains potential stardust forming elements, like carbon, oxygen, silicon and hydrogen. Our approach involves different steps: study of the dust formation in the plasma, dust collection, characterization of the dust properties and correlation of the plasma parameters with the dust characteristics. We have thus succeeded to identify optimum conditions for the formation of organosilicon dust with typical size of 50 nm. A major factor impacting dust formation in evolved stars is the variation of the C/O ratio, which is though to determine two large families of stardust, silicates (C/O < 1) and carbonaceous dust (C/O > 1). To explore this effect, we have enriched the Ar/HMDSO mixture with oxygen aiming at a variation of the C/O ratio in the plasma. Above a certain quantity of oxygen, dust is not formed anymore in the plasma. The abundance of oxygen limits dust formation through inhibition of the dust seeds in the gas phase. Instead, deposition of a silica-like matrix is favored. The role of metals is studied through sputtering of a silver target during organosilicon dust formation. We have demonstrated the formation of dust with composite structure in this case. Dust contains crystalline silver nanoparticles that attach to the amorphous organosilicon dust during their growth phase. Moreover, the presence of silver leads to a large variety of molecules composed of species containing Ag and/or Si and hydrocarbon species. Those molecules reveal a complex chemistry around three competitive processes at molecular scale: dust formation involving molecules such as SiCH3 or SiOCH3, metallic grains with clusters of Agn and aromatic molecules of large size such as C16H10 and C24H12, whose formation path involves radicals and possibly an organometallic chemistry as revealed by AgC5H6 and AgC13H8. The above results demonstrate the undoubted necessity to tackle stardust formation by taking into account the chemical complexity of these media.
La formation des poussières est un sujet fondamental à la fois pour la physique des plasmas froids et pour l'astrophysique. Ce travail de thèse, réalisé à l'interface entre ces deux disciplines, vise à mieux comprendre la formation des poussières d'étoiles. Le sujet est traité de manière expérimentale dans un plasma et discuté dans un cadre élargi aux environnements des étoiles. Nous observons la formation de générations successives de poussières suite à l'injection pulsée d'hexaméthyldisiloxane (HMDSO : Si2O(CH3)3) dans un plasma radiofréquence asymétrique à couplage capacitif et entretenu dans l'argon. Le précurseur moléculaire utilisé contient des éléments d'intérêt pour l'étude des poussières d'étoiles, tels que carbone, oxygène, silicium et hydrogène. Notre démarche permet de suivre la formation des poussières dans le milieu plasma, de les collecter, de les caractériser et de corréler les propriétés du plasma et les caractéristiques des poussières. Nous avons ainsi pu déterminer des conditions optimisées pour la formation de poussières organosiliciées de taille typique de 50 nm. L'un des principaux facteurs affectant la formation des poussières dans les enveloppes d'étoiles est la variation du rapport C/O qui définit deux familles de poussières, silicatées (C/O < 1) et carbonées (C/O >1). Nous avons donc enrichi le mélange Ar/HMDSO en oxygène afin de faire varier le rapport C/O dans le plasma. Au-delà d'une certaine quantité d'oxygène, les poussières ne se forment plus. L'abondance d'oxygène affecte la formation des germes de nucléation dans la phase gaz en les inhibant. A la place, le dépôt d'une matrice siliciée est favorisé. Le rôle des métaux est étudié à l'aide de la pulvérisation d'une cible d'argent durant la formation des poussières organosiliciées. Nous avons démontré la synthèse de poussières de structure composite. Elles sont constituées de nanoparticules d'argent cristallines qui s'associent aux poussières organosiliciées amorphes durant leur phase de croissance. De plus, la présence d'argent s'accompagne d'un large éventail de molécules comprenant des espèces contenant de l'Ag et/ou du Si et des espèces hydrocarbonées. Ces molécules révèlent une chimie complexe autour de trois processus entrant en compétition à l'échelle moléculaire : la formation des poussières impliquant des molécules telles que le SiCH3 ou SiOCH3, des grains métalliques avec des agrégats Agn et des molécules aromatiques de grandes tailles comme C16H10, C24H12 dont les chemins de formation impliquent une chimie radicalaire et possiblement organométallique comme suggéré par la détection d'espèces telles que AgC5H6 et AgC13H8. Ces résultats démontrent l'importance d'approcher la formation des poussières d'étoiles en tenant compte de toute la complexité chimique de ces milieux.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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