Structure électronique et propriétés de réseaux cohérents de nanocristaux semi-conducteurs - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2018

Electronic Structure and Properties of Coherent Superlattices of Semiconductor Nanocrystals

Structure électronique et propriétés de réseaux cohérents de nanocristaux semi-conducteurs

Résumé

These last years, condensed matter physics has witnessed the emergence of a new trend based on material patterning which allows a fine tuning of their properties. At a nanometer scale, the patterning modifies the electronic properties of the systems. Recently, superlattices of semiconductor nanocrystals have been synthesized using (bottom-up) self-assembly techniques, opening a new road toward electronic properties tuning. In this thesis, we made use of numerical and analytical methods to study the properties of these superlattices. We started by developing a simple analytical model (the LEGO model) that helps us perdict the electronic bandstructures of the superlattices. The model is based on the idea that nanocrystals are identical and hence act like LEGO bricks. The bandstructure is then constructed by building the supperlatice of these elementary bricks. Its results were confronted to more elaborate atomistic calculations and showed good agreement. In addition to this model, we proposed a new top-down approach to synthesize more complex superlattices. The approach is based on the lithographic patterning of semiconductor quantum wells, which provides enhanced parametric control than the bottom-up approach. We showed that the bandstructures of these lithographed superlattices have the same features as their atomic counterparts. This thesis also addresses the behavior of superlattices under the application of a static magnetic field. A preliminary study allowed us to show that the Zeeman splitting of the lowest conduction state in a nanostructure depends only on its energy gap and is independent of its shape, size and dimensionality. A simple analytical formula linking the Landé g-factor to the energy gap was derived. The physical causes of this universal response helped us explain the appearance of large magnetic moments in coherent superlattices of semiconductor nanocrystals. Moreover, we studied the effect of an experimentally observed disorder on the properties of these superlattices. The disorder consists in a random distribution of nanocrystal diameters. In honeycomb superlattices of HgTe (that were predicted to host a quantum spin Hall phase), the disorder destroys those large magnetic moments while keeping those originating from the topological edge states unchanged. This difference in behavior could be used to probe trivial to non-trivial phase transitions. Finally, we showed that this random distribution of diameters in square superlattices of PbSe nanocrystals generates a disorder on the sign of the coupling terms between them. We showed that this disorder can be reduced by gauge transformations and we determined the irreducible (real) disorder felt by electrons. We have found that the localization lengths of the wavefunctions due to the bond-sign disorder are larger than the ones predicted in literature due to Anderson-type disorder. Therefore, the bond-sign disorder can be neglected.
Ces dernières années, une nouvelle tendance en physique des solides reposant sur la structuration des matériaux est née, permettant ainsi la modification à souhait de leurs propriétés. Concernant les propriétés électroniques, l’échelle de structuration doit être nanométrique, ce qui représente un défi expérimental. Récemment, des réseaux cohérents de nanocristaux semiconducteurs ont pu être synthétisés par des techniques d’auto-assemblage (bottom-up). Ceci ouvre par conséquent une voie à la manipulation des propriétés électroniques des matériaux. Dans ce travail, nous avons utilisé des approches théoriques numériques et analytiques afin de caractériser certaines propriétés de ces réseaux de nanocristaux semi-conducteurs. Dans un premier temps, nous avons développé un modèle analytique simplifié (modèle LEGO) permettant de prédire les comportements électroniques des différents réseaux construits et dans lesquels les nanocristaux sont considérés identiques et s’apparentent à des briques de LEGO. Ce modèle permet principalement de s’affranchir des lourds calculs numériques atomistiques tout en garantissant des résultats fidèles à ces derniers. Les relations de dispersion obtenues sont analytiques et ainsi facilement exploitables. Outre ce modèle analytique, nous proposons dans cette thèse une nouvelle approche top-down pour la synthèse de ces réseaux artificiels. Cette approche se base sur la lithographie de réseaux de trous dans des puits quantiques permettant ainsi l’augmentation du contrôle sur les structures obtenues. Nous avons montré que des réseaux bidimensionnels exotiques présentant des propriétés électroniques originales pourraient être synthétisés en utilisant cette approche. Au-delà des propriétés électroniques, nous avons étudié la réponse à un champ magnétique de ces super-réseaux. Pour arriver à cela, une étude préliminaire sur la réponse d’un nanocristal isolé s’est montrée nécessaire. Nos calculs prédisent un comportement universel de la séparation Zeeman dans l’état de conduction le plus bas des nanostructures semi-conductrices. Nous avons dérivé une expression simple donnant le facteur g de Landé en fonction du gap de la nanostructure, indépendamment de sa taille, forme et dimensionnalité. Une confrontation avec des résultats expérimentaux présents dans la littérature confirme notre théorie d’universalité. La compréhension des causes physiques générant cette universalité nous a permis d’expliquer l’apparition de grands moments magnétiques dans les réseaux de nanocristaux semi-conducteurs. Ce travail traite également de l’influence du désordre sur ces propriétés. Nous avons considéré un désordre observé expérimentalement se manifestant comme une distribution en taille des nanocristaux. Cette distribution crée un désordre de type Anderson sur les énergies des orbitales des nanocristaux. Nous avons montré que dans les systèmes présentant une phase Hall quantique de spin (tel que le réseau en nid d’abeilles de nanocristaux HgTe), ce désordre influence peu les moments magnétiques issus des états de bords topologiques. Cependant, il détruit facilement les moments magnétiques des états non topologiques. Cette différence de comportement pourrait être exploitée expérimentalement afin de suivre les transitions topologiques. Enfin, nous montrons que dans les réseaux carrés de PbSe, la distribution aléatoire des diamètres de nanocristaux génère un désordre sur les signes des termes de couplage entre eux. Nous montrons que ce désordre est réductible par des transformations de jauge et nous caractérisons le désordre résiduel (réel) ressenti par les électrons. Nous montrons que ce désordre induit des longueurs de localisation plus grandes que celles induites par le désordre d’Anderson étudié dans la littérature. Par conséquent, le désordre de signes peut être négligé.
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tel-03028759 , version 1 (27-11-2020)
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Identifiants

  • HAL Id : tel-03028759 , version 1

Citer

Athmane Tadjine. Structure électronique et propriétés de réseaux cohérents de nanocristaux semi-conducteurs. Physique [physics]. UNIVERSITÉ DE LILLE 1 SCIENCES ET TECHNOLOGIES, 2018. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03028759v1⟩
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