Experimental investigation of heat transport in nanomaterials using electro-thermal methods
Etude expérimentale du transport de chaleur dans les nanomatériaux par méthodes électrothermiques
Résumé
This dissertation presents an experimental study of heat transport in various types of materials that greatly differ in their structure, size and thermal properties. The motivations behind this study are multiple. The technological stakes related to the increased mastery of thermal management of current and future technologies are considerable, given the important correlation between the overall performance of a device and the efficient management of thermal gradients that develop within it. In particular, the performance of applications such as thermoelectric generators or phase-change memories are greatly enhanced when their architecture is based on materials with low thermal conductivities. From a fundamental point of view, the study of low dimensional materials, structured at scales comparable to the characteristic lengths defining heat transport, such as the mean free path of phonons or their wavelength, is of crucial importance in order to understand the mechanisms responsible for atypical thermal properties that are reported for low-dimensional and/or nanostructred materials.The experimental investigation of heat transport is carried out by means of electro-thermal methods, whose principles and foundations were particularly detailed. In particular, the 3ω method has been implemented to measure the thermal conductivity of bulk materials, thin films down to 17 nm thick, as well as thermal boundary resistances present in multilayer systems. We were able to demonstrate a reduction of more than a factor of 3 in the thermal conductivity of a crystalline germanium matrix with crystalline spherical nano-inclusions having an average diameter of 16 nm, compared to its non-nanostructured counterpart. The reduction of the thermal conductivity of this nano-structured material is attributed to phonon scattering by the spherical nano-inclusions, as well as the inter-inclusion distance, which plays an important role in reducing the mean free path of heat carriers in this heterogeneous material. A reduction in thermal conductivity by a factor of 5 is also observed in another germanium-based nanostructured material, GeTe, after the introduction of carbon -- a reduction that can be explained by the presence of nano-sized grains surrounded by amorphous carbon.The versatility of the 3ω method has allowed us to quantify the contribution of thermal boundary resistances for systems such as Pt/AI₂O₃/germanium, Pt/Ai₂O₃/sapphire or Pt/SiN/Si. Our findings indicate that the thermal boundary resistance at the AI₂O₃/germanium interface can contribute substantially to the overall thermal resistance of a multilayer system, which may be detrimental if applications based on structures with this type of interface are considered. Finally, anisotropic thermal properties have been experimentally studied on a sapphire substrate, using the 2ω method.
Les travaux effectués lors de cette thèse portent sur l'étude expérimentale des propriétés de transport de chaleur dans divers types de matériaux, de l'échelle macroscopique jusqu'à l'échelle du nanomètre. Les motivations ayant donné naissance à cette étude sont multiples. Les enjeux technologiques liés à la maîtrise accrue de la gestion thermique des technologies actuelles et de demain prennent une ampleur considérable, étant donné la corrélation importante qui existe entre les performances globales d'un dispositif et la gestion efficace des gradients thermiques apparaissant en son sein. En particulier, les performances des applications telles que les générateurs thermoélectriques ou bien les mémoires à changement de phase sont grandement améliorées lorsque leur architecture est basée sur des matériaux possédant des faibles conductivité thermiques. D'un point de vue fondamental, l'étude de matériaux de basse dimension, structurés à des échelles comparables aux longueurs caractéristiques définissant le transport de chaleur, comme le libre parcours moyen des phonons ou leur longueur d'onde, est d'une importance cruciale afin de comprendre les mécanismes responsable des propriétés thermiques atypiques observées dans des matériaux de basse dimension et/ou structurés à l'échelle nanométrique.Cette étude est menée à l'aide de méthodes dites électro-thermiques qui sont décrites de manière approfondie, en particulier concernant la modélisation des données expérimentales. En particulier, la méthode 3ω a été implémentée afin de mesurer la conductivité thermique de matériaux massifs, de couches minces d'épaisseur descendant jusqu'à 17 nm, ainsi que des résistances thermiques d'interfaces présentes dans des systèmes multicouches. Nous avons pu mettre en évidence la réduction de plus d'un facteur 3 de la conductivité thermique d'une matrice cristalline de germanium possédant des nano-inclusions sphériques cristallines d'un diamètre moyen de 16 nm, comparée à son homologue non nanostructuré. La réduction de la conductivité thermique de ce matériau nano-structuré est attribuée à des processus de diffusion des phonons par les nano-inclusions sphériques, ainsi que la distance inter-inclusions qui joue un rôle important quant à la réduction du libre parcours moyen des porteurs de chaleur dans ce matériau hétérogène. Une réduction de la conductivité thermique d'un facteur 5 est également observé dans le chalcogène GeTe après introduction de carbone -- réduction pouvant être expliquée par la présence de grains de tailles nanométriques entourés de carbone amorphe.Le caractère polyvalent de la méthode 3ω nous a permis de quantifier la contribution des résistances thermiques d'interfaces pour des systèmes de type Pt/AI₂O₃/germanium,Pt/Ai₂O₃/sapphire ou bien Pt/SiN/Si. Nos conclusions indiquent que la résistance thermique à l'interface AI₂O₃/germanium peut contribuer de manière substantielle à la résistance thermique globale d'un système multicouche, pouvant être préjudiciable si des applications basées sur des structures comportant ce type d'interface sont envisagées. Enfin, les propriétés thermiques anisotropes d'un substrat de saphir ont été étudiées, en utilisant la méthode 2ω.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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