Amélioration des propriétés texturales de l’alumine par le contrôle de l’état d’agrégation de bâtonnets - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2019

Improvement of alumina textural properties by nanorods morphology and organization

Amélioration des propriétés texturales de l’alumine par le contrôle de l’état d’agrégation de bâtonnets

Résumé

Here we present the rationalization of boehmite rods synthesis to get an aspect ratio higher than 10 and a section below 10 nm. We report the key experimental parameters that induce morphology change, from platelets to rods. Reaction temperature higher than 160 °C is mandatory to ensure rods formation in fair reaction time while Al(III) precursors’ concentration and hydrolysis rates truly control the possibility to growth thin boehmite rods. Coupled structural (XRD) and morphological (TEM) analyses to further characterize the rods and their formation steps allowed us to provide new insights on the formation mechanism. The rods are formed through oriented aggregation of primary nanoplatelets with a defined preferential growth direction. Then, the different exposed faces were identified by electron diffraction. The acid properties of these anisotropic materials have been compared to those of isotropic samples by means of IR spectroscopy (coupled with CO adsorption) and ethanol TPD. Finally, we have studied a way to tune the textural properties of alumina extrudates. To do so, we played with electrostatic forces by adding acid and/or base on the boehmite. Insights about the rods organization were obtained by SEM analyses. Furthermore, we were able to obtain catalyst support with tuned pore diameter and volume and a tortuosity bellow 2,0 (by pulsed filed gradient NMR). Those new supports, with their original tortuosity and textural properties can be considered as very promising catalysts.
Nous présentons ici la rationalisation de la synthèse de bâtonnets de boehmite pour obtenir un rapport de forme supérieur à 10 et une section inférieure à 10 nm. Nous rapportons les paramètres expérimentaux clés permettant un changement de morphologie, des plaquettes aux bâtonnets. Une température de réaction supérieure à 160 °C est indispensable pour garantir la formation des bâtonnets en un temps de réaction correct, tandis que la concentration des précurseurs Al (III) et le taux d’hydrolyse contrôlent la possibilité d’obtention de fins bâtonnets de boehmite. Des analyses structurales (DRX) couplées à des analyses morphologiques (TEM) ont permis de mieux caractériser les bâtonnets et leurs étapes de formation, et ainsi de résoudre leur mécanisme de formation. Les bâtonnets sont formés par agrégation orientée de nanoplaquettes primaires avec une direction de croissance préférentielle définie. De plus, les différentes faces exposées ont été identifiées par diffraction électronique. Les propriétés acides de ces matériaux anisotropes ont été comparées à celles d’échantillons isotropes par spectroscopie IR (couplée à une adsorption de CO) et par TPD à l’éthanol. Enfin, nous avons étudié un moyen d’ajuster les propriétés texturales des extrudés d’alumine. Pour ce faire, nous avons fait varier les forces électrostatiques en ajoutant de l'acide et / ou une base sur la boehmite. Des analyses MEB ont permis de mieux comprendre l’organisation des bâtonnets. Enfin, nous avons pu obtenir un support de catalyseur avec un diamètre et un volume de pores ajustés et un degré de tortuosité inférieur à 2,0 (par RMN à gradient de champs pulsé). Ces nouveaux supports, avec leur tortuosité et leurs propriétés texturales originales, peuvent être considérés comme des catalyseurs très prometteurs.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03381205 , version 1 (16-10-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03381205 , version 1

Citer

Audrey Valette. Amélioration des propriétés texturales de l’alumine par le contrôle de l’état d’agrégation de bâtonnets. Catalyse. Sorbonne Université, 2019. Français. ⟨NNT : 2019SORUS395⟩. ⟨tel-03381205⟩
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