Photo- et biotransformation de composés organiques des nuages. Cas du phénol et des acides aminés - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Photo- and biotransformation of organic compounds in clouds. Case of phenol and amino acids

Photo- et biotransformation de composés organiques des nuages. Cas du phénol et des acides aminés

Résumé

Clouds are multiphase systems (gas, liquid, solid) in which dissolved organic matter is subjected to complex transformations processes. Most studies have focused on radical reactions, but the discovery of metabolically active microorganisms in clouds has demonstrated their potential role as biocatalysts in the transformation of organic molecules. The main objective of this thesis was to evaluate the fate of pollutants (phenol, catechol) and amino acids in the cloud aqueous phase by chemical and microbiological transformations. For phenol and catechol, the two degradation processes have been described based on two approaches: experimental (microcosm simulating cloudy conditions) and modeling (Box model). Measured photo-and biodegradation rates are within the same range of order. When the multiphase cloud system is considered, the model shows that phenol is almost exclusively degraded in the gas phase by radical reactions, while catechol is partially degraded in the aqueous phase by the microorganisms (17%) and radical chemistry (13%). For the amino acids, the rates of biotic and abiotic transformations have been measured in the same type of microcosms, for this purpose a new LC-MS method has been developed. These experimental measurements have been complemented by theoretical calculations based on reactivity constants. The results are complex and show that AA are both degraded and synthetized, the rates of transformation depend on the type of AA and of microbial strain. A complementary study was performed to study the mechanism of photochemical degradation of the Fe (III) -EDDS complex (EDDS: Ethylenediamine-N, N'-disuccinic acid) which was used in the microcosms to produce OH radicals. The proposed mechanism is based on the structural identification of 6 photo-transformation products by LC-MS.
Les nuages sont des systèmes multiphasiques complexes (gaz, liquide, solide) dans lesquels la matière organique dissoute est soumise à de multiples processus de transformation. La plupart des études se sont focalisées sur les réactions radicalaires, mais la découverte de microorganismes métaboliquement actifs dans les nuages a mis en évidence leur rôle potentiel en tant que biocatalyseurs dans la transformation des molécules organiques. L’objectif principal de cette thèse était d’évaluer le devenir de polluants (phénol, catéchol) et des acides aminés dans la phase aqueuse du nuage selon des transformations chimiques et microbiologiques. En ce qui concerne le phénol et le catéchol, les deux processus de transformation ont été décrits en se basant sur deux approches : expérimentale (microcosme simulant les conditions nuageuses) et modélisation (Box model). Les vitesses de bio- et photo-dégradation mesurées sont du même ordre de grandeur. Lorsque le système multiphasique est pris en compte, le modèle montre que le phénol est très majoritairement dégradé dans la phase gaz par des processus radicalaires, seul de catéchol, plus soluble, est transformé par les microorganismes (17%) et la chimie radicalaire (13%) en phase aqueuse. Pour les AA, les vitesses de transformations biotiques et abiotiques des acides aminés ont été également mesurées en microcosmes, pour ce faire une nouvelle méthode de LC-MS a été développée. Ces mesures ont été complétées par des calculs théoriques basés sur les constantes de réactivité. Les résultats sont complexes et montrent que les AA peuvent être dégradés mais aussi produits, les vitesses dépendent des AA mais aussi des souches microbiennes. Un travail complémentaire a été réalisé pour décrire le mécanisme de photo-dégradation du complexe Fe(III)-EDDS (EDDS : Ethylenediamine-N, N'-disuccinic acid) utilisé dans les microcosmes pour créer des radicaux OH. Ce mécanisme est basé sur l’identification structurale de 6 photo-produits par LC-MS.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03411305 , version 1 (02-11-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03411305 , version 1

Citer

Saly Jaber. Photo- et biotransformation de composés organiques des nuages. Cas du phénol et des acides aminés. Chimie organique. Université Clermont Auvergne [2017-2020], 2020. Français. ⟨NNT : 2020CLFAC079⟩. ⟨tel-03411305⟩
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