Dynamics of trace elements at the urban-estuarine interface : classical metals and rare earth elements.
Dynamique des éléments traces métalliques à l’interface ville-estuaire : métaux classiques et terres rares.
Résumé
Control of urban pollutants is a major issue, especially in coastal areas, in a context of rapidly growing urbanization and the emission of emerging potentially highly toxic contaminants, such as Rare Earth Elements (REEs). This study is a part of the REGARD project and aims at understanding the dynamics of “conventional” trace metals (Tms) and REEs in the Jalle River, the main urban hydrosystem draining the Bordeaux Metropole and to assess its influence on the Garonne section of the Gironde estuary after having characterized two major urban sources: domestic wastewater and stormwater runoff draining the Bordeaux Highway. Due to its use as a contrast agent for MRIs and its low removal in WWTPs, gadolinium (Gd) is an excellent tracer of the domestic/hospital urban source in the Jalle River. With an annual flux estimated at 27 kg.yr-1 (23 mg.hab-1.yr-1) of dissolved Gdantrh in the Garonne River, the Bordeaux Metropole contributes nearly 25% of the Gd in the main branch of the Gironde Estuary. This flux have probably evolved like those of the Garonne at its outlet (before Bordeaux Metropole) which have doubled over the past two decades (2003: 32 kg.yr-1; 2017: 75 kg.yr-1) due to the increase in MRIs on the Garonne watershed. The high temporal analysis of a major summer rainstorm showed that the relative contributions of the daily TM fluxes of the Jalle River ranged from: 5 %(Sr) - 40%(Cu) for dissolved phases and 30% (As) – 88% (Cu) for particulate phases. The first forty minutes of the event (<17% of time) accounted for 65% of the SPM flux (and associated particulate TMs) exported by the stormwater runoff because of the first-flush of road dust. If Cu and Zn fluxes had significant contribution for the Jalle River, they are not good tracers of traffic-related source because of their ubiquitous uses. Although cerium anomalies are still weak, it should be a future good tracer with higher traffic density and technological development in catalytic converters. Using a 2-year monitoring along the Jalle continuum, this study demonstrated the upstream watershed strongly influences the geochemical composition of the Jalle River for many majors and TMs (e.g. Al, Fe, REEs) and that it contributes the bulk of dissolved TM fluxes (Al: 96%; REEs: 96 - 99%). The domestic source, via the WWTP loads, continuously affects the quality of the Jalle waters by significantly increasing dissolved Ni, Sn, Cu, Ag and Gd concentrations, mainly during low water conditions due to lower dilution by the upstream Jalle River. Conversely, the traffic-related (highway) source influences the Jalle River only more intermittently with regard to dissolved and particulate Cu, Zn, Sb during major summer rainstorm. Finally, further works on geochemical cycles of TMs at the urban-estuarine interfaces will be essential to reduce dispersion of TMs in urban systems, in order to limit impacts on natural environmental systems and to develop methods for the recovery and recycling of technology-critical elements.
La lutte contre les micropolluants métalliques urbains représente un enjeu véritablement majeur et complexe, en particulier dans les zones côtières, du fait d’une urbanisation croissante et de l’émission de formes émergentes de contaminants métalliques comme les Terres Rares. Cette thèse s’inscrit dans le cadre du projet REGARD et vise à comprendre la dynamique des ETM classiques et des Terres Rares dans la Jalle, principale rivière urbaine drainant l’agglomération bordelaise, et à évaluer son influence sur l’estuaire de la Gironde, après avoir caractérisé deux sources urbaines majeures : les eaux usées domestiques et les eaux pluviales drainant la rocade bordelaise. Du fait, de son utilisation comme agent de contraste pour les IRM et de son faible abattement dans les STEU, le gadolinium (Gd) est un excellent traceur de la source urbaine domestique/hospitalière dans la Jalle. Avec des rejets estimés à 27 kg.an-1 (23 mg.hab-1.an-1) de Gdantrh dissous, la Métropole de Bordeaux contribue à près de 25% de Gd exporté par la Garonne dans l’estuaire de la Gironde. Ces flux ont probablement évolué comme ceux de la Garonne en amont de Bordeaux qui ont doublé au cours des deux dernières décennies (2003 : 32 kg.an-1; 2017: 75 kg.an-1) du fait de la multiplication des IRM sur le bassin. L’analyse à haute fréquence d’un évènement orageux estival a démontré que les eaux pluviales pouvaient contribuer entre 5% (Sr) et 40% (Cu) pour les ETM dissous et 30% (As) et 88% (Cu) pour les ETM particulaires aux flux exportés par la Jalle. Les premières quarante minutes de cet évènement ont nécessité d’être caractérisées avec précision du fait d’un effet « first flush » qui a lessivé les poussières de route et évacué vers le milieu naturel 65% du flux de MES (et d’ETM associés) en 17% du temps. Si les flux de Cu et Zn provenant du collecteur de la rocade ont une contribution significative pour la Jalle, ils ne sont pas de bons traceurs de la source autoroutière en raison de leurs usages ubiquistes. Bien que les anomalies restent encore faibles, le cérium pourrait devenir un futur bon traceur de cette source avec la généralisation des convertisseurs catalytiques. A l’échelle annuelle, la qualité des eaux de la Jalle apparaît majoritairement contrôlée par des sources naturelles, en particulier le lessivage de podzosols localisés en amont, permettant d’expliquer à eux seuls les flux annuels en Ald (96%) et en REE dissoutes (96%-99%) transitant à l’exutoire de la Jalle. La source domestique, via les rejets de la STEU, apparaît comme une source de pollution chronique pour la Jalle pour plusieurs ETM dissous (e.g. Nid, Snd, Cud, Agd et Gdd) avec une importance accrue en étiage du fait d’une moindre dilution. A l’inverse, la source autoroutière influence la Jalle de manière plus ponctuelle avec des apports en Cu, Zn et Sb dissous et particulaires lors d‘évènements pluviaux. En raison de l’augmentation de la population et de l’urbanisation croissante, il apparaît nécessaire de poursuivre des travaux sur le cycle des ETM dans les grandes métropoles estuariennes afin de réduire leur dispersion d’améliorer la qualité des écosystèmes récepteurs et pour développer des techniques de récupération et recyclage des ETM, face à des difficultés d’approvisionnement.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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