Photodegradation of water organic pollutants mediated by supported phenalenone
Photodégradation de contaminants organiques de l'eau par l'intermédiaire d'une phénalénone supportée
Résumé
This work aims to develop a photodegradation process mediated by phenalenone (PN) for water organic pollutants. A photosensitizer implementation was sought for efficient contact and irradiation and easy separation of the treated effluent. The use of PN in a water treatment context was first validated in a homogeneous phase for the photodegradation of two model molecules in aqueous solution, phenol and a fungicide, tebuconazole (TEB).This study was carried out in a 0.4 L annular reactor with UV or visible irradiation whose emission corresponds to the absorbance spectrum of PN.PN was adsorbed on halloysite for phenol photodegradation and grafted on sand (PN-Sand) for TEB degradation. Type II mechanism mediated by singlet oxygen (1O2) was the main pathway for phenol photodegradation in homogeneous conditions, with the participation of the type I mechanism via PN.. Type II mechanism was also the main pathway in heterogeneous condition with PN-Sand for the TEB degradation with a low participation of type I mechanism. This mechanism is preceded by an important phase of sorption (50% of initial abatement). Grafting PN on sand extended the absorbance band of PN to the visible region of the spectrum, improving its performance under visible irradiation. The same order of the kinetic constant was obtained as that obtained under UV irradiation (1.3 × 10-3 min-1). A lab scale study validated the use of blue LEDs irradiation (435nm to 465nm). The photodegradation kinetics of TEB in the fluidized bed reactor (38.7 L) was similar to that obtained in a lab scale reactor. A first-order reaction model in a perfectly stirred reactor allows the description of the fluidized bed unit operating despite a loss of efficiency that may be due to a loss of the photosensitizer.
L’objectif de ce travail est de développer un procédé de photodégradation de contaminants organiques de l’eau par l’intermédiaire la phénalénone (PN). Une mise en oeuvre du photosensibilisateur a été recherchée pour une réaction optimale et une séparation aisée de l’effluent traité. L’utilisation de la PN dans un contexte de traitement de l’eau, a été validé dans un premier temps, en phase homogène pour la photodégradation de deux molécules modèles en solution aqueuse, le phénol, et un fongicide, le tébuconazole (TEB). Cette étude a été menée dans un réacteur annulaire de 0,4 L avec une irradiation dans l’UV ou le visible dont l’émission couvre en partie le spectre d’absorbance de la PN. La PN a été associée à deux supports inorganiques, une halloysite naturelle par voie d’adsorption pour la dégradation du phénol et un sable par greffage chimique pour la dégradation du TEB. L’étude des mécanismes de photodégradation du phénol en solution a révélé que le mécanisme principal était un mécanisme de type II à travers l’oxygène singulet avec la participation du mécanisme de type I via l’intervention de la PN.. Lors de la photodégradation du tébuconazole en utilisant la PN supportée, l’oxygène singulet est la principale espèce oxydative responsable de la photodégradation avec principalement un mécanisme de type II avec une très faible contribution du mécanisme de type I. Ce mécanisme est précédé d’une phase de sorption importante sur le support (50% de l’abattement initial). Le greffage de la PN sur le sable, élargissait sa bande d’absorbance dans la région du visible, améliorant ainsi sa performance dans cette région du spectre avec une constante cinétique du même ordre que celle obtenue sous irradiation UV (1.3 × 10-3 min-1). Une étude à l’échelle du laboratoire a permis de valider l’utilisation d’une irradiation par des LEDs bleu (435nm à 465 nm). Les cinétiques de photodégradation du TEB dans le réacteur à lit fluidisé (38,7 L) sont similaires à celles obtenues dans l’unité de laboratoire. Un modèle de réaction d’ordre 1 dans un réacteur parfaitement agité permet de décrire le fonctionnement du lit fluidisé malgré une perte d’efficacité peut être due à une perte de molécules photosensibilisatrices.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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