Density (matrix) functional theory approach to quantum embedding for strongly correlated electrons
Penser l'imbrication quantique des électrons fortement corrélés en théorie de la fonctionnelle de la (matrice) densité
Résumé
The present thesis aims at developing and implementing novel and in-principle-exact embedding methodologies at the interface between chemistry and physics. Towards an accurate description of strongly correlated molecules and materials, the quantum embedding will be applied to the Hubbard model, and then generalized to Ab initio molecular Hamiltonian. We will verify if density matrix embedding theory (DMET) can be made formally exact and systematically improvable while preserving a singleparticle quantum partitioning picture. More precisely, we will rewrite the embedding as a functional of the density matrix, thus bypassing the Schmidt decomposition of the reference ( correlated or not) full-system wave fonction. Then, we will clarify the connections between DMET and the in-principle-exact theories that are density functional theory (DFT) and reduced density matrix functional theory (RDMFT). On that basis, alternative flavors of DMET will be explored.
L'objectif de cette thèse est le développement et l'implémentation de nouvelles méthodes dites d'embedding à l'intersection entre la chimie et la physique. Afin de pourvoir une description précise des molécules et matériaux fortement corrélés, l'embedding quantique sera appliqué au modèle d'Hubbard et généralisé à des Hamiltonien moléculaires Ab initio. Nous vérifierons si la density matrix embedding theory (DMET) peut être rendu formellement exacte et améliorée tout en préservant la nature orbitalaire de notre partitionnement quantique. Plus précisément, nous réécrirons notre approche d'embedding comme étant une fonctionnelle de la matrice densité à un corps, contournant ainsi la décomposition de Schmidt de la fonction d'onde de référence ( corrélée ou non) décrivant le système dans son intégralité. Enfin, nous clarifierons les parallèles entre la DMET et les théories en principe exactes que sont la density functional theory (DFT) et la reduced density matrix functional theory (RDMFT). Sur cette base, plusieurs alternatives de la DMET seront explorées.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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