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Thèse Année : 2022

Development ofPerovskite Solar Cells Using Electrodeposition

Cellules solaires pérovskites réalisées par électrodéposition

Résumé

Recently, halide perovskites have drawn substantial interest in the fields of photovoltaic. In fact, perovskite solar cell technology was selected as one of the biggest scientific breakthroughs of 2013 by the editors of Science and Nature due to the high efficiency that reached 9.7% in 2012, up to 17.9% in 2014, and exceeded 25% in 2020. Several techniques were developed to elaborate a high- quality perovskite films for photovoltaic application, and improve crystallization of the active layer6. Currently, spin coating is the mainly used technique for perovskite solar cells deposition, either by a one-step or a two-step method. However, it presents many constraints such as limited surface coverage, high production price, non-homogeneity, undefined perovskite crystallinity, poor stability and must be elaborated under inert atmosphere. Alternative methods must be explored, such as electrodeposition since it solves the as-mentioned disadvantages8. This technique is low cost, forms smooth and uniform layers, could be elaborated for large scale devices and most importantly could be realized in ambient atmosphere. There have been several attempts over the past years to optimize the electrodeposited perovskite layer and adjust its crystallization on different layers. All sub-techniques started by electrodepositing a former layer, being either PbO, PbO2 or PbI2, followed by one or several conversions of the as-deposited layer. Pouncing from electrodeposited PbO2 to perovskite was the most efficient and simple route. However, to this moment, the effect of the different parameters used in the electrodeposition on the perovskite layer, the impact of the substrate nature and the conversion route has not been fully understood. In this work, we developed perovskite solar cells using electrodeposition, under ambient atmosphere.The impact of the substrate nature and the conversion route was studied in the first article. A carbon-based perovskite solar cell using PK2 as an active layer deposited on mesoporous TiO2 reached 7% of PCE.In the second article, we elaborated MAPbI3-xClx by electrodeposition of PbO2, conversion into PbI2, then immersion in mixed conversion solutions containing three different ratios of MAI and MACl to obtain the mixed perovskite. The efficiency of this mixed perovskite was of the same range as MAPbI3. However, the stability of the MAPbI3-xClx -based solar devices was compared to that of MAPbI3, and the results were intriguing.In the third article, a new mixed perovskite was investigated. MA1-yFAyPbI3-xClx was electrodeposited using the same technique, and used in PSCs reaching a better PCE and stability.Finally, a fourth chapter investigates the impact of the perovskite solar cell’s architecture on its efficiency. For the first time, an attempt on using electrodeposited perovskite on a p-i-n structure device was successful.To sum up, we were able to develop different types of perovskites using electrodeposition, understand the impact of the different deposition parameters on their structure, and improve their stability comparing to the spin-coated ones. An innovative approach was reached by electrodepositing different mixed perovskites MAPbI3-xClx and MA1-yFAyPbI3-xClx, and elaborating a p-i-n solar device using electrodeposited MAPbI3. However, an optimized solar cell architecture must be found, corresponding to the electrodeposited perovskite, to further enhance the efficiency.
Récemment, les pérovskites aux halogénures ont suscité un intérêt substantiel dans les domaines du photovoltaïque. En fait, la technologie des cellules solaires à pérovskite a été sélectionnée comme l'une des plus grandes percées scientifiques de 2013 par les éditeurs de Science et Nature en raison de son rendement élevé qui a atteint 9,7 % en 2012, jusqu'à 17,9 % en 2014, et dépassé 25 % en 2020 Plusieurs techniques ont été développées pour élaborer des films de pérovskite de haute qualité pour application photovoltaïque, et améliorer la cristallisation de la couche active6. Actuellement, le revêtement par centrifugation est la technique principalement utilisée pour le dépôt de cellules solaires à pérovskite, soit par une méthode en une étape ou en deux étapes. Cependant, il présente de nombreuses contraintes telles qu'une couverture surfacique limitée, un prix de production élevé, une non-homogénéité, une cristallinité pérovskite indéfinie, une mauvaise stabilité et doit être élaboré sous atmosphère inerte. Des méthodes alternatives doivent être explorées, telles que l'électrodéposition car elle résout les inconvénients mentionnés8. Cette technique est peu coûteuse, forme des couches lisses et uniformes, pourrait être élaborée pour des dispositifs à grande échelle et surtout pourrait être réalisée en atmosphère ambiante. Il y a eu plusieurs tentatives au cours des dernières années pour optimiser la couche de pérovskite électrodéposée et ajuster sa cristallisation sur différentes couches. Toutes les sous-techniques ont commencé par électrodéposition d'une couche antérieure, soit PbO, PbO2 ou PbI2, suivie d'une ou plusieurs conversions de la couche telle que déposée. Passer du PbO2 électrodéposé à la pérovskite était la voie la plus efficace et la plus simple. Cependant, à ce jour, l'effet des différents paramètres utilisés dans l'électrodéposition sur la couche de pérovskite, l'impact de la nature du substrat et de la voie de conversion n'a pas été entièrement compris. Dans ce travail, nous avons développé des cellules solaires à pérovskite par électrodéposition, sous atmosphère ambiante.L'impact de la nature du substrat et de la voie de conversion a été étudié dans le premier article. Une cellule solaire pérovskite à base de carbone utilisant le PK2 comme couche active déposée sur du TiO2 mésoporeux a atteint 7 % de PCE.Dans le deuxième article, nous avons élaboré MAPbI3-xClx par électrodéposition de PbO2, conversion en PbI2, puis immersion dans des solutions de conversion mixtes contenant trois ratios différents de MAI et MACl pour obtenir la pérovskite mixte. L'efficacité de cette pérovskite mixte était du même ordre que MAPbI3. Cependant, la stabilité des dispositifs solaires basés sur MAPbI3-xClx a été comparée à celle de MAPbI3, et les résultats étaient intrigants.Dans le troisième article, une nouvelle pérovskite mixte a été étudiée. MA1-yFAyPbI3-xClx a été électrodéposé en utilisant la même technique et utilisé dans les PSC atteignant un meilleur PCE et une meilleure stabilité.Enfin, un quatrième chapitre étudie l'impact de l'architecture de la cellule solaire pérovskite sur son efficacité. Pour la première fois, une tentative d'utilisation de pérovskite électrodéposée sur un dispositif à structure p-i-n a été couronnée de succès.En résumé, nous avons pu développer différents types de pérovskites par électrodéposition, comprendre l'impact des différents paramètres de dépôt sur leur structure et améliorer leur stabilité par rapport aux revêtements spin-coated. Une approche innovante a été atteinte en électrodéposant différentes pérovskites mixtes MAPbI3-xClx et MA1-yFAyPbI3-xClx, et en élaborant un dispositif solaire p-i-n utilisant MAPbI3 électrodéposé. Cependant, une architecture de cellule solaire optimisée doit être trouvée, correspondant à la pérovskite électrodéposée, pour améliorer encore l'efficacité.

Domaines

Cristallographie
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03970967 , version 1 (03-02-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03970967 , version 1

Citer

Mirella Al Katrib. Development ofPerovskite Solar Cells Using Electrodeposition. Cristallography. Université Grenoble Alpes [2020-..], 2022. English. ⟨NNT : 2022GRALI005⟩. ⟨tel-03970967⟩
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