Electron Paramagnetic Resonance study of spin coherence in organic compounds (o-DMTTF)2X (X=Cl, Br, I NO2 and NO3)
Etude par Résonance Paramagnétique Electronique de la cohérence de spin dans les composés organiques (o-DMTTF)2X (X=Cl, Br, I NO2 and NO3)
Résumé
This thesis focuses on the Electron Paramagnetic Resonance (EPR) study of the onedimensionnal organic salts (o-DMTTF)2X with centrosymmetric (X = Cl, Br and I) and
non centrosymmetric (X = NO2, NO3) anions. These organic compounds are antiferromagnetic spin 1/2 chains and below TSP a spin-Peierls transition occurs. At high
temperature we have studied their uniform spin chains behavior. During spin-Peierls transition, we have determined the spin gap and dimerisation temperature dependences. At
lower temperature we have provided evidence of intrinsic defects which pinned magnetic
solitons. We have shown that the one-half of the total number of solitons are in isolation
whereas the other half form pairs with a strong magnetic coupling. The Rabi oscillations of
both the single-soliton and the soliton-dimer have been observed and they have respectly
the spin dynamics of spin 1/2 and spin 1.
In a second time, by means of pulse EPR sequences we have studied decoherence and
spin relaxation mechanisms in spin chains. For this purpose we have identified relaxation processes involved in the spin-lattice relaxation, the dominant process is sometimes
Orbach next time Raman. We have identified and quantified electron spin decoherence
sources like spectral and instantaneous diffusion. We have found that our system has an
intrinsic coherence lifetime not related to the concentration of defects. This work tries to
make the connection between strongly correlated magnets and diluted spin systems.
Nous présentons dans cette thèse une étude par Résonance Paramagnétique Electronique (RPE) des sels organiques quasi-unidimensionnels (o-DMTTF)2X avec des anions centrosymétriques (X = Cl, Br, I) et non centrosymétriques (X = NO2 et NO3). D’un
point de vue magnétique ces composés organiques sont considérés comme des chaînes de
spins 1/2 avec un couplage antiferromagnétique et subissent une transition de spin-Peierls
en dessous de T < TSP. A haute température, nous avons étudié le comportement des
chaînes uniformes. Pendant la transition de spin-Peierls, nous avons déterminé la dépendance en température du gap de spin-Peierls et de la dimérisation des chaînes. A basse
température, nous avons montré l’existence des défauts intrinsèques piégeant des solitons
magnétiques. Nous avons également observé que 50 % solitons sont isolés et 50 % forment
des paires par un fort couplage d’échange. Par la suite, la mesure des oscillations de Rabi
nous a permis de montrer que les solitons et les paires de solitons ont respectivement une
dynamique cohérente de spin 1/2 et de spin 1.
Dans un deuxième temps nous avons étudié les mécanismes de décohérence et de
relaxation dans les chaînes de spins par des séquences de RPE pulsée . Pour cela nous
avons identifié les processus de relaxation intervenant dans le temps de relaxation spin réseau T1, certains composés suivent un processus Orbach et d’autres Raman. Nous avons
identifié et quantifié la décohérence causée par les interactions spin-spin comme la diffusion
spectrale et instantanée. Cette étude nous a permis de conclure que notre système possède
un temps de cohérence intrinsèque et faiblement sensible à la concentration en défauts.
Ces travaux s’inscrivent dans une volonté de concilier la physique des aimants fortement
corrélés et celle des systèmes magnétiques dilués.
Mots clés
Domaines
Physique [physics]Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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