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Thèse Année : 2022

Cathodoluminescence lifetime spectroscopy for efficient III-nitride LEDs

Spectroscopie du temps de vie de la cathodoluminescence pour des LEDs efficaces à base de nitrure d'élément III

Sylvain Finot
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1230696
  • IdRef : 267996969

Résumé

Over the past two decades, gallium nitride (GaN) based light-emitting diodes (LEDs) have revolutionized the lighting field by becoming the most efficient man-made light source. In order to exploit the full potential of this technology, two main areas of research have received particular attention. On the one hand, miniaturization for producing, among other things, efficient display devices, and on the other hand, the development of ultraviolet (UV) emitting LEDs to meet the growing demand for efficient, compact, and environmentally friendly UV sources.The decrease in the size of devices and the need to study defects has highlighted the need for optoelectronic characterization at the nanoscale, well below the diffraction limit of light. A particularly adapted tool, cathodoluminescence (CL), uses electrons to probe the matter and allows to reach a spatial resolution of a few tens of nanometers. Moreover, the high energy of electrons compared to the band gap energy of semiconductors makes it a universal non-resonant excitation source. This thesis proposes to study different systems using CL and time-resolved cathodoluminescence (TR-CL). The main advantage of TR-CL is that it allows probing the internal quantum efficiency (IQE), a fundamental parameter for the early optimization of devices, independently of the injection or extraction efficiency.First, we focused on the effect of indium-containing underlayers (UL). These ULs are commonly used in commercial LEDs to suppress defects formed during the growth of high-temperature GaN, thus considerably increasing the efficiency of quantum wells (QW). By studying QW grown on silicon, we have shown that these defects are very efficient non-radiative centers. Indeed, even with density hundreds of times lower than that of dislocations, known to strongly decrease efficiency, they remain the primary source of non-radiative recombination. Then, although these ULs are very efficient for planar c-plane LEDs, no improvement could be observed for QWs grown on m-plane sidewalls of GaN microwires. To dissociate the effect of the particular growth condition of wires from the crystallographic orientation, we have studied ULs for QWs grown on m-plane GaN substrates. The results obtained suggest a comparable and relatively high efficiency even without UL. Thus, the formation of these defects seems to depend on the crystallographic plane.We then studied the surface recombinations in µLEDs. In order to have the desired spatial resolution, we developed a Hanbury-Brown & Twiss (HBT) interferometer coupled to our CL setup. This instrument allows to measure the photon emission statistics and thus measure the carrier lifetime without needing a beam blanker, which deteriorates the spatial resolution. Thanks to this setup, we have measured the diffusion coefficient and the surface recombination velocity in blue µLEDs. Furthermore, we could show that this recombination velocity is reduced by half after passivating the surfaces. In order to complement the first setup optimized for UV and blue photons, a second interferometer was designed to cover the rest of the visible spectrum.Finally, we studied UV LEDs based on AlGaN/GaN microwires. One of the major issues of these wires is the presence of cracks due to strain relaxation. Thanks to the HBT, we have shown that although these cracks locally enhance light extraction, they are non-radiative centers, thus decreasing the IQE. Finally, by contacting these microwires individually, we could measure the electro-optical characteristics and obtain record electroluminescence of 302 nm for this type of structure.
Au cours des vingt dernières années, les diodes électroluminescentes (LED) à base de nitrure de gallium (GaN) ont révolutionné le domaine de l'éclairage en devenant la source de lumière la plus efficace créée par l'Homme. Afin d'exploiter le plein potentiel de cette technologie, deux axes de recherche ont reçu une attention particulière. D'une part, la miniaturisation pour produire, entre autres, des dispositifs d'affichage efficaces, et d'autre part, le développement de LED émettant dans l'ultraviolet (UV) pour répondre à la demande croissante de sources UV efficaces, compactes et respectueuses de l'environnement.La diminution de la taille des dispositifs et la nécessité d’étudier les défauts à fait apparaître le besoin de caractérisation optoélectronique à l'échelle nanométrique, bien en deçà de la limite imposée par la diffraction de la lumière. Un outil particulièrement adapté, la cathodoluminescence (CL) utilise des électrons pour sonder la matière et permet d'atteindre une résolution spatiale de quelques dizaines de nanomètres. De plus, la grande énergie des électrons devant l'énergie de bande interdite des semiconducteurs en font une source d'excitation non-résonante universelle. Dans cette thèse, on se propose d'étudier différents systèmes grâce à la CL et CL résolue en temps (TR-CL pour time-resolved cathodoluminescence). L'avantage premier de la TR-CL est qu'elle permet de sonder l'efficacité quantique interne, grandeur fondamentale pour l’optimisation de dispositifs, indépendamment de l'efficacité d’injection, ou d'extraction.Premièrement, nous nous sommes intéressés à l'effet des sous-couches (UL pour underlayer) contenant de l'indium. Ces UL sont utilisés dans les LEDs commerciales pour supprimer des défauts formés lors de la croissance du GaN à haute température, augmentant ainsi considérablement l’efficacité des puits quantiques (QW pour quantum well). Nous avons montré que ces défauts sont des centres non-radiatifs très efficaces. Même avec une densité cent fois plus faible que celle des dislocations, connues pour diminuer fortement le rendement, ils restent la principale source de recombinaison non-radiative. Ensuite, bien que ces UL soient très efficaces pour les LEDs planaires plan-c, aucune amélioration n'a pu être observée pour des QW crus sur les parois (plan-m) de microfils de GaN. Afin de dissocier les conditions de croissances de l’orientation cristallographique, nous avons étudier les UL pour des QWs crus sur des substrats de GaN plan-m. Les résultats obtenus suggèrent une efficacité comparable et relativement élevée même sans UL. Ainsi, la formation de ces défauts semble dépendre du plan cristallographique.Nous avons ensuite étudié les recombinaisons de surface dans les µLEDs. Afin d'avoir la résolution spatiale nécessaire, nous avons développé un interféromètre de Hanbury-Brown & Twiss (HBT) couplé à notre montage de CL. Ce dispositif permet de mesurer la statistique d'émission des photons, et de mesurer le temps de vie des porteurs sans utiliser d'obturateur de faisceau qui détériore la résolution spatiale. Grâce à ce montage, nous avons mesurer le coefficient de diffusion et la vitesse de recombinaison de surface dans des µLEDs. Nous avons pu montrer que cette vitesse de recombinaisons est réduite de moitié après passivation des surfaces. Afin de compléter le premier montage optimisé pour l’UV et le bleu, un deuxième interféromètre a été désigné pour couvrir le reste du visible et étudier des µLEDs rouges.Enfin, nous avons étudié des LED UV basées sur des microfils AlGaN/GaN. L'un des problèmes majeurs est la présence de fissures dues à la relaxation des contraintes. Grâce au HBT nous avons montré que bien que ces fissures favorisent localement l'extraction de la lumière, elles sont en réalité des centres non radiatifs. Enfin, en contactant ces microfils nous avons pu mesurer les caractéristiques électro-optiques et obtenir une électroluminescence record de 302 nm pour ce type de structure.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04002669 , version 1 (23-02-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04002669 , version 1

Citer

Sylvain Finot. Cathodoluminescence lifetime spectroscopy for efficient III-nitride LEDs. Physics [physics]. Université Grenoble Alpes [2020-..], 2022. English. ⟨NNT : 2022GRALY064⟩. ⟨tel-04002669⟩

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