Energy relaxation mechanisms in plasmonic nanocomposite materials under femtosecond laser excitation - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Energy relaxation mechanisms in plasmonic nanocomposite materials under femtosecond laser excitation

Mécanismes de relaxation énergétique dans les matériaux nanocomposites plasmoniques sous excitation laser femtoseconde

Balint Eles

Résumé

This thesis is devoted to the analysis of the response at different time scales of plasmonic nanocomposite materials subjected to femtosecond laser irradiation. The understanding of the energy relaxation pathways following laser excitation in such materials opens the way to efficient control of laser processes, and to a more efficient optimization of the laser micro-nanostructuring of plasmonic metasurfaces. The material studied throughout the work is a composite of silver nanoislands encapsulated between two layers of titanium dioxide, deposited on a glass substrate. The system presents a rich dynamics whose study, under reversible or irreversible excitation conditions, constitutes the main objective of this work.The thesis is divided into three main parts. The first describes the complex interplay of laser-induced mechanisms leading to shape transformations of the silver nanoislands and the formation of self-organized nanostructures. The results demonstrate that the irreversible transformations of nanoislands originate from the cumulative effect of tens of thousands of laser pulses, and highlight the appearance of different types of nanostructures depending on the temperature induced in the material. These nanostructures are characterized by a wide range of experimental techniques revealing the structural transformations and the corresponding optical response changes. The decisive role of the laser-induced temperature rise is analyzed in depth in this multi-pulse phenomenon using numerical methods. Moreover, the origin of self-organized nanoarrays is discussed by combining structural observations with electromagnetic calculations. The provided general description of the evolution of optically controlled physico-chemical mechanisms will allow to more quickly optimize the development of applications, in which an anisotropic optical response or an organized nanoscale arrangement of plasmonic metasurfaces is sought.The second part aims to characterize the ultrafast dynamics of shape transformations using pump-probe microscopy and spectroscopy experiments. The latter are carried out in a reversible excitation regime. The first is used to study the ultrafast optical response pulse after pulse in a cumulative regime, where each laser pulse irreversibly modifies the material. The observed dynamics is interpreted from the literature of photo-excited plasmonic systems and using ex situ structural characterizations. The latter clearly reveal certain traces of ultrafast phenomena at the origin of the shape transformations. The results demonstrate the variation in the dynamics of ultrafast electrons due to transformations of the system pulse after pulse. In addition, the ultrafast dynamics of plasmonic nanocomposite ablation processes is discussed with combined quantitative optical intensity and phase measurements.In the third part, the results focus on the response of the material at the pico-nanosecond scale in a reversible excitation regime using transient spectroscopic methods. The experiments reveal the ability of a layer of silver nanoislands with a broad dispersion of shape and size to excite coherent acoustic pulses. Various samples with different densities of nanoislands are tested, and the propagation of acoustic pulses in the glass substrate is measured. Quantitative analysis of acoustic wave characteristics is performed using a simplified theoretical model revealing the key parameters that control the acoustic pulse emission properties of such inhomogeneous nanoparticle assemblies.
Cette thèse est consacrée à l'analyse de la réponse à différentes échelles temporelles de matériaux nanocomposites plasmoniques soumis à une irradiation laser femtoseconde. La compréhension des voies de relaxation d'énergie suite à l'excitation laser dans de tels matériaux ouvre la voie à un bon contrôle des procédés laser, et à une optimisation plus efficace de la micro- nanostructuration laser des métasurfaces plasmoniques. Le matériau étudié tout au long du travail est un composite de nano-îlots d'argent encapsulés entre deux couches de dioxyde de titane, déposées sur substrat de verre. Le système présente une dynamique riche dont l’étude, dans des conditions d’excitation réversibles ou irréversibles, constitue l’objectif principal de ce travail.La thèse se décompose en trois parties principales. La première décrit l'interaction complexe des mécanismes induits par laser conduisant à des changements de formes des nano-îlots et à la formation de nanostructures auto-organisées. Les résultats démontrent que les transformations irréversibles des nano-îlots proviennent de l'effet cumulatif de dizaines de milliers d'impulsions laser, et mettent en évidence l’apparition de différents types de nanostructures en fonction de la température induite dans le matériau. Ces nanostructures sont caractérisées par un large éventail de techniques expérimentales révélant les transformations structurelles et les changements de réponse optique correspondants. Le rôle décisif de l'élévation de température induite par le laser est analysé en profondeur dans ce phénomène multi-impulsionnel à l'aide de méthodes numériques. De plus, l’origine des nanoréseaux auto-organisés est discutée en combinant les observations structurelles avec des calculs électromagnétiques. La description générale qui est fournie de l'évolution des mécanismes physico-chimiques contrôlés optiquement permettra d’optimiser plus rapidement le développement d'applications dans lesquelles une réponse optique anisotrope ou un agencement organisé à l'échelle nanométrique de métasurfaces plasmoniques est recherché.La deuxième partie vise à caractériser la dynamique ultrarapide des transformations de forme à l'aide d'expériences de microscopie et de spectroscopie pompe-sonde. Ces dernières sont menées en régime d’excitation réversible. Les premières sont utilisées pour étudier la réponse optique ultrarapide impulsion après impulsion dans un régime cumulatif où chaque impulsion laser modifie de manière irréversible le matériau. La dynamique observée est interprétée à partir de la littérature des systèmes plasmoniques photo-excités et à l’aide de caractérisations structurales ex situ. Ces dernières révèlent clairement certaines traces de phénomènes ultrarapides à l'origine des transformations de forme. Les résultats démontrent la variation de la dynamique des électrons ultrarapides due aux transformations du système impulsion après impulsion. De plus, la dynamique ultrarapide des processus d'ablation des nanocomposites plasmoniques est discutée avec des mesures quantitatives combinées d’intensité et de phase optiques.Dans la troisième partie, les résultats se focalisent sur la réponse du matériau à l’échelle de la pico-nanoseconde dans un régime d'excitation réversible à l'aide de méthodes spectroscopiques transitoires. Les expériences révèlent la capacité d'une couche de nano-îlots d'argent avec une large dispersion de forme et de taille à exciter des impulsions acoustiques cohérentes. Divers échantillons présentant différentes densités de nano-îlots sont testés, et la propagation des impulsions acoustiques dans le substrat de verre est mesurée. L'analyse quantitative des caractéristiques des ondes acoustiques est réalisée à l'aide d'un modèle théorique simplifié révélant les paramètres clés qui contrôlent les propriétés d'émission d'impulsions acoustiques de tels ensembles de nanoparticules inhomogènes.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04023476 , version 1 (10-03-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04023476 , version 1

Citer

Balint Eles. Energy relaxation mechanisms in plasmonic nanocomposite materials under femtosecond laser excitation. Optics / Photonic. Université de Lyon, 2022. English. ⟨NNT : 2022LYSES027⟩. ⟨tel-04023476⟩
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