Investigation of the electronic properties of two-dimensional metal halide perovskites via magneto-optical spectroscopy - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Investigation of the electronic properties of two-dimensional metal halide perovskites via magneto-optical spectroscopy

Étude des propriétés électroniques des perovskites bidimensionnelles à halogénure métallique par spectroscopie magnéto-optique

Résumé

In recent years, two-dimensional (2D) metal halide perovskite materials have attracted considerable attention due to their unique and excellent electronic and optical properties, which make them an extremely promising semiconductor for light-emitting and display applications. Furthermore, the nonmagnetic perovskite can be semi magnetic semiconductor by incorporating magnetic impurities into lattices of the host perovskite to introduce magnetic properties. The coexistence of both excellent optoelectronic and magnetic properties, makes semi magnetic 2D perovskite to be a considerably promising material for opto-spintronic semiconductor devices for information processing and communications. In this thesis, we explore the electronic and optical properties of 2D perovskites via magneto-optical spectroscopy. We start from performing magnetophotoluminescence (PL) and magneto-transmission measurements on CsPbBr3-based nanoplatelets with a different thickness of the lead-halide slab, ranging from 2 to 4 layers of lead-halide octahedral plane. By applying in-plane magnetic fields up to 65 T, the optically inactive dark excitonic state is brightened. This approach allows us to directly observe an improvement of the PL emission on the low-energy side of the PL spectrum, which indicates that the optically inactive dark excitonic state is the lowest-lying state in these nanoplatelets. Additionally, combining our magneto-PL and magneto-transmission results with theoretical predictions of the exciton fine structure splitting, we accurately determine the energy splitting between the dark and bright excitons. We demonstrate that indeed the dark-bright exciton splitting increases with decreasing layers of lead-halide octahedral plane. We also demonstrate that the efficient emission from these nanoplateltes is due to a phonon bottleneck, which significantly reduces the relaxation of the photo excited excitons to the optically inactive dark state. Finally, we investigate the electronic properties of Mn-doped 2D (PEA)2PbI4 perovskite via magneto-transmission spectroscopy for various Mn molar fractions. We find that the exciton Land´e g-factor can be controlled by the incorporated Mn concentration. With increasing Mn concentration x from 0 to 2%, the g-factor increases, which we attribute to the sp-d exchange interaction between band-edge excitons and spins hosted in Mn ions. If the Mn concentration is increased further, up to 5%, the exciton g-factor decreases. This anomalous counter-trend is attributed to the Mn-Mn interactions, which result in an effective anti-ferromagnetic coupling.
Les matériaux pérovskites bidimensionnels (2D) ont attiré une attention considérable en raison de leurs propriétés électroniques excellentes, qui en font un semi-conducteur extrêmement prometteur pour les applications d’émission de lumiére. En outre, la pérovskite non magnétique peut devenir un semiconducteur magnétique en incorporant des impuretés magnétiques dans les réseaux de la pérovskite hôte pour introduire des propriétés magnétiques. La coexistence d’excellentes propriétés opto-électroniques et magnétiques fait de la pérovskite 2D semi-magnétique un matériau très prometteur pour les dispositifs semi-conducteurs opto-spintronique pour le traitement de l’information et les communications. Dans cette thèse, nous explorons les propriétés électroniques des pérovskites 2D via la spectroscopie magnéto-optique. Nous commen¸cons par effectuer des mesures de magnéto-photoluminescence (PL) et de magnéto-transmission sur des nanoplaquettes à base de CsPbBr3 avec une épaisseur différente de la dalle de plombhalogénure, allant de 2 à 4 couches de plan octaédrique de plomb-halogénure. En appliquant des champs magnétiques dans le plan jusqu’à 65 T, l’état excitonique sombre optiquement inactif est éclairci. Cette approche nous permet d’observer directement une amélioration de l’émission PL du côté basse énergie du spectre PL, ce qui indique que l’état excitonique sombre optiquement inactif est l’état le plus bas dans ces nanoplaquettes. De plus, en combinant nos résultats de magnéto-PL et de magnéto-transmission avec les prédictions théoriques de la division de la structure fine de l’exciton, nous déterminons avec précision la fractionnement d’énergie entre les excitons sombres et lumineux. Nous démontrons quén effet, la division des excitons sombres et lumineux augmente avec la diminution des couches du plan octaédrique du plomb-halogénure. Nous démontrons également que l’émission efficace de ces nanoplatelles est due à un goulot d’étranglement phononique, qui réduit considérablement la relaxation des excitons photoexcités vers l’état sombre optiquement inactif. Enfin, nous étudions la perovskite 2D (PEA)2PbI4 dopée au Mn par spectroscopie de magnéto-transmission pour différentes fractions molaires de Mn. Nous constatons que le g-facteur de Landé des excitons c contrôlé par la concentration de Mn incorporé. Avec l’augmentation de la concentration x de Mn de 0 à 2%, le g-facteur augmente, ce que nous attribuons à l’interaction d’échange sp-d entre les excitons de bord de bande et les spins hébergés dans les ions Mn. Si la concentration en Mn est encore augmentée, jusqu’à 5%, le g-facteur des excitons diminue. Cette contre-tendance anormale est attribuée aux interactions Mn-Mn, qui résultent en un couplage anti-ferromagnétique efficace.
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Origine Fichiers produits par l'(les) auteur(s)

Dates et versions

tel-04103312 , version 1 (23-05-2023)
tel-04103312 , version 2 (23-06-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04103312 , version 1

Citer

Shuli Wang. Investigation of the electronic properties of two-dimensional metal halide perovskites via magneto-optical spectroscopy. Physics [physics]. INSA, 2023. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04103312v1⟩
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