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Thèse Année : 2022

Evolutive nanodevices based on molecular oxides for non-conventional computing

Nano-composants évolutifs à base d’oxydes moléculaires pour l’informatique non conventionnelle

Résumé

Polyoxometalates (POMs) are nanometric molecular oxides with remarkable redox properties that can be explored in the context of advanced components. We propose to develop scalable functionalities in 2D nanomaterials based on POMs (2D POM Network, 2D-PN) "programmable/switchable" on demand thanks to the multifunctional properties of these molecules (e.g. multiredox states). The first objective is to prepare compact and dense monolayers of POMs on a metal substrate to assess their electron transport (ET) properties. Here, we report the ET properties of two POMs in their different redox states using self-assembled monolayers (SAM) and conductive-AFM. For both molecules, we clearly observed an increase of the conductance of a factor of 10 for the reduced states which is related to a decrease of the energy of about 0.3eV of the molecular orbital involved in the transport though the metal/POM/metal. Then, we successfully fabricated multi-connected (6 electrodes) hybrid 2D-PN with two POMs and Au nanoparticles and we measured their ET revealing large variability in the 2D-PN. Low-frequency noise and high-harmonic generation measurements will be used to discuss the possible use of these 2D-PN within the global framework of the physical implementation of a neuromorphic reservoir computing system with nano-objects (Carbon nanotubes, nanoparticles, molecules, atomic switches). We also synthesize W18O49 nanowires (about μm long and few tens of nanometers in diameter) and we measure their conductivity with a 4-probe UHV STM. We demonstrate a very high conductivity up to 103S/cm along the nanowire, which outperforms the literature data and a large conductivity anisotropy.
Les polyoxométallates (POMs) sont des oxydes moléculaires nanométriques aux propriétés redox remarquables qui peuvent être explorées dans le cadre de composants avancés. Nous proposons de développer des fonctionnalités évolutives dans des nanomatériaux 2D à base de POMs (2D POM Network, 2D-PN) "programmables/switchables" à la demande grâce aux propriétés multifonctionnelles de ces molécules (par exemple, états redox multiples). Le premier objectif est de préparer une monocouche compacte et dense de POMs sur un substrat métallique afin d'évaluer leurs propriétés de transport d'électrons (ET). Ici, nous rapportons les propriétés de transport d'électrons de deux POMs dans leurs différents états redox en utilisant des monocouches auto-assemblées (SAM) et le C-AFM. Pour les deux molécules, nous avons clairement observé une augmentation d’un facteur 10 de la conductance pour les états réduits qui est liée à une diminution d’environ 0.3eV de l'énergie de l'orbitale moléculaire impliquée dans le transport à travers le métal/POM/métal. Ensuite, nous avons fabriqué un 2D-PN hybride multi-connecté (6 électrodes) avec deux POMs et des nanoparticules d'or et nous avons mesuré leur ET révélant une grande variabilité dans le 2D-PN. Des mesures de bruit à basse fréquence et de génération de hautes harmoniques sont utilisées pour discuter de l'utilisation possible de ces 2D-PN dans le cadre global de l'implémentation physique d'un système de calcul à réservoir neuromorphique avec des nano-objets (nanotubes de carbone nanoparticules, molécules, commutateurs atomiques). Nous synthétisons également des nanofils de W18O49 (environ quelques μm de long et quelques dizaines de nanomètres de diamètre) et nous mesurons leur conductivité avec un STM UHV 4 probes. Nous démontrons une conductivité très élevée allant jusqu’à 103S/cm le long du nanofil, qui surpasse les données de la littérature et une grande anisotropie de conductivité.
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Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)

Dates et versions

tel-04130167 , version 1 (15-12-2022)
tel-04130167 , version 2 (15-06-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04130167 , version 1

Citer

Cécile Huez. Evolutive nanodevices based on molecular oxides for non-conventional computing. Micro and nanotechnologies/Microelectronics. Université de Lille, 2022. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04130167v1⟩
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