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Thèse Année : 2022

Wigner systems from first principles

Systèmes de Wigner à partir des premiers principes

Miguel Escobar Azor
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1277764
  • IdRef : 271519827

Résumé

This thesis aims to study Wigner localization at very low densities. Almost a century ago, Eugene Wigner predicted that a system consisting of interacting electrons in a neutralizing uniform background would form a crystalline structure at sufficiently low density with the electrons localized at lattice sites. His argument can be understood by considering the dependence of the kinetic and repulsive energies on the Wigner-Seitz radius, which is the radius of a sphere that contains, on average, one electron or, equivalently, half the average distance between nearest-neighbor electrons. While the kinetic energy scales as the inverse of the square of the Wigner-Seitz radius, the repulsive energy scales as the inverse of the Wigner-Seitz radius. Consequently, in the low-density limit (large Wigner-Seitz radius), the Hamiltonian is dominated by the repulsive energy leading the electrons to localize in space. When many electrons are present, the electrons will localize at crystallographic sites forming a so-called Wigner crystal. More generally speaking, one speaks of Wigner localization whenever electrons localize due to the electron-electron repulsion being dominant with respect to the kinetic energy. For a few electron systems, one also speaks of a Wigner molecule. To study Wigner localization, we have performed three correlated studies. The first of them consists of confining two electrons to a ring. To do so, we work with M-equal evenly distributed Gaussian orbitals as basis set and compute the energies and wave function through exact diagonalization of the Hamiltonian, yielding exact results to a given basis set. We limited ourselves to two electrons since it is sufficient to observe the Wigner localization while simultaneously allowing us to obtain numerically exact results by exact diagonalization of the Hamiltonian. We have verified our approach and its implementation by comparing analytical results for one electron confined to a strictly 1D ring. For this case, we have also analyzed the Wigner localization by several possible indicators, notably the 2-body reduced density matrix, the localization tensor, and the particle-hole entropy. We have observed the Wigner localization in the two-body reduced density matrix and the localization tensor. Instead, the Wigner localization cannot easily be detected in the particle-hole entropy. Intending to move to higher dimensions, we have formulated the Clifford boundary conditions, which consist of the definition of a d-dimensional supercell and then modify its topology into a toroidal topology by joining opposite sides of the cell without deformation. This procedure yields a supercell with the topology of a d-Clifford torus which is a flat, closed d-dimensional real Euclidean space embedded in a complex d-dimensional Euclidean space. In this framework, a circle and a line are topologically equivalent. We will explore the system's translational symmetry, allowing us to evaluate efficiently the one- and two-electron integrals. To validate our approach, we developed a semi-classical model that becomes exact at low densities and compared the energies of both approaches. Since strong electron correlation drives the Wigner localization, the ab-initio study of this phenomenon requires accurate quantum-chemistry approaches such as Full configuration interaction or multiconfigurational methods like complete active space self-consistent field to obtain highly accurate energies and wave functions in both the low-correlation and the high-correlation regimes. In this Second study and the first one, we will use the exact diagonalization of the Hamiltonian to obtain numerically exact results. Lastly, we will present the generalization of our approach to N-electron systems.
Cette thèse a pour but d'étudier la localisation de Wigner à de très faibles densités. Il y a près d'un siècle, Eugène Wigner a prédit qu'un système constitué d'électrons en interaction dans un fond uniforme neutralisant formerait une structure cristalline à une densité suffisamment faible, les électrons étant localisés sur les sites du réseau. Son argument peut être compris en considérant la dépendance des énergies cinétique et répulsive par rapport au rayon de Wigner-Seitz, qui est le rayon d'une sphère contenant, en moyenne, un électron. Alors que l'énergie cinétique est égale à l'inverse du carré du rayon de Wigner-Seitz, l'énergie répulsive est égale à l'inverse du rayon de Wigner-Seitz. Par conséquent, dans la limite de faible densité (grand rayon de Wigner-Seitz), l'hamiltonien est dominé par l'énergie répulsive, ce qui conduit les électrons à se localiser dans l'espac formant ce que l'on appelle un cristal de Wigner. De manière plus générale, on parle de localisation de Wigner lorsque les électrons se localisent en raison de la répulsion électron-électron. Pour quelques systèmes électroniques, on parle également de molécule de Wigner. Pour étudier la localisation de Wigner, nous avons réalisé trois études corrélées. La première d'entre elles consiste à confiner deux électrons dans un anneau. Pour ce faire, nous travaillons avec des orbitales gaussiennes uniformément distribuées et égales à M comme ensemble de base et calculons les énergies et la fonction d'onde par diagonalisation exacte de l'hamiltonien, ce qui donne des résultats exacts pour un ensemble de base donné. Nous nous sommes limités à deux électrons car cela est suffisant pour observer la localisation de Wigner tout en nous permettant d'obtenir des résultats numériques exacts par diagonalisation exacte du hamiltonien. Nous avons vérifié notre approche et sa mise en œuvre en comparant les résultats analytiques pour un électron confiné dans un anneau strictement 1D. Pour ce cas, nous avons également analysé la localisation de Wigner par plusieurs indicateurs possibles, notamment la matrice de densité réduite à deux corps, le tenseur de localisation et l'entropie particule-trou. Nous avons observé la localisation de Wigner dans la matrice de densité réduite à deux corps et le tenseur de localisation. En revanche, la localisation de Wigner ne peut pas être facilement détectée dans l'entropie des trous de particules. Dans l'intention de passer à des dimensions supérieures, nous avons formulé les conditions limites de Clifford, qui consistent à définir une supercellule de dimension d, puis à modifier sa topologie en une topologie toroïdale en joignant les côtés opposés de la cellule sans déformation. Cette procédure permet d'obtenir une supercellule dont la topologie est celle d'un tore de d-Clifford, qui est un espace euclidien réel plat et fermé de d-dimensions intégré dans un espace euclidien complexe de d-dimensions. Dans ce cadre, un cercle et une ligne sont topologiquement équivalents. Nous explorerons la symétrie de translation du système, ce qui nous permettra d'évaluer efficacement les intégrales à un et deux électrons. Pour valider notre approche, nous avons développé un modèle semi-classique qui devient exact aux faibles densités et nous avons comparé les énergies des deux approches. Étant donné que la forte corrélation des électrons entraîne la localisation de Wigner, l'étude ab-initio de ce phénomène nécessite des approches de chimie quantique précises telles que l'interaction de configuration complète ou des méthodes multi-configurationnelles telles que le champ autoconsistant de l'espace actif complet pour obtenir des énergies et des fonctions d'onde très précises dans les régimes de faible et de forte corrélation. Dans cette deuxième étude et la première, nous utiliserons la diagonalisation exacte de l'hamiltonien. Enfin, nous présenterons la généralisation de notre approche aux systèmes à N-électrons.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04187984 , version 1 (25-08-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04187984 , version 1

Citer

Miguel Escobar Azor. Wigner systems from first principles. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2022. English. ⟨NNT : 2022TOU30324⟩. ⟨tel-04187984⟩
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