Ionisation Multiphotonique Résonnante. Application à la dissociation unimoléculaire d'ions polyatomiques - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 1986

Resonant Multiphoton Ionization. Application to the unimolecular dissociation of polyatomic ions.

Ionisation Multiphotonique Résonnante. Application à la dissociation unimoléculaire d'ions polyatomiques

Joël Lemaire

Résumé

An original method for the formation of polyatomic ions by resonant ionization with two photons of different colors, using a time-of-flight mass spectrometer as a means of detection, is presented. Among the many possible applications, we have studied the cation spectroscopy of a number of aromatic molecules: aniline, phenol and phenetole, and in particular the photodissociation of phenetole ions prepared in well defined states. In the ion's internal energy range between 2.4 and 3.3 eV, we determined two non-competitive dissociation pathways, the photodissociation spectrum of the phenetole ion and the variation of the rate constant as a function of energy for the formation of the C 6H 50H+ fragment. These results cannot simply be interpreted using RRKM or QET theories. A complex reactive scheme, based on the conversion of the initially excited state to two uncoupled states, has been proposed to explain the experimental observations.
Une méthode originale de formation d'ions polyatomiques par ionisation résonnante à deux photons de couleurs différentes avec un spectromètre de masse à temps de vol comme moyen de détection est présentée. Parmi les nombreuses applications possibles, nous avons étudié la spectroscopie des cations de quelques molécules aromatiques : aniline, phénol et phénétole et plus particulièrement la photodissociation des ions phénétole préparés dans des états parfaitement définis. Dans le domaine d'énergie interne de l'ion compris entre 2.4 et 3.3. eV, nous avons déterminé deux voies non-compétitives de dissociation, le spectre de photodissocia-tion de l'ion phénétole et la variation de la constante de vitesse en fonction de l'énergie pour la formation du fragment C 6H 50H+. Ces résultats ne peuvent pas être interprétés simplement à l'aide des théories RRKM ou QET. Un schéma réactif complexe, basé sur la conversion de l'état initialement excité vers deux états non-couplés a été proposé pour expliquer les observations expérimentales.
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  • HAL Id : tel-04215992 , version 1

Citer

Joël Lemaire. Ionisation Multiphotonique Résonnante. Application à la dissociation unimoléculaire d'ions polyatomiques. Chimie-Physique [physics.chem-ph]. Université Paris-Sud 11, 1986. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04215992⟩

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