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Thèse Année : 2023

Study of reduction process on perovskite nickelates and its derivatives : a bulk and thin film approach

Étude du processus de réduction sur les nickelates de type perovskite et leurs dérivés : une approche des composes massifs et des films minces

Résumé

Motivated by superconductivity in infinite-layer nickelates, in this thesis we investigated topotactic reduction and structural and physical characterisation of bulk and thin film nickelates.Explored bulk Ruddlesden-Popper (RP) Nd0.8Sr1.2NiO4 due to its reducibility, stability, and potential to stabilize lower nickel valency by reduction. CaH2-based topotactic reduction transformed Nd0.8Sr1.2NiO4 from tetragonal-I4/mmm to orthorhombic-Immm Nd0.8Sr1.2NiO3. Both phases are stable in ambient conditions. This transformation resulted in a shift from metallic behaviour to insulating behaviour. An intriguing finding was the departure from the reduction process seen in infinite layer nickelates, with oxygen atoms removed from the Ni-O plane, resulting in the formation of NiO2 square stripes along the z-direction. This transformation implied a 1D or quasi-1D system, which impacted the number of charge carriers and conductive pathways.The study also extended to PLD synthesis of perovskite nickelate thin films and their CaH2 based topotactic reduction. Here, we encountered a dynamic interplay of behaviours and challenges. Despite substantial efforts to optimize growth parameters, issues such as the presence of coexisting phases and inhomogeneous resistivity behaviour persisted. Furthermore, the choice of substrate, particularly the use of LSAT, influenced both homogeneity during reduction and the stability of the perovskite phase. The role of STO capping in the phase composition of nickelate films and its implications for the reduction process were also explored.
Motivée par la recherche de la superconductivité dans les nickelates de type couche infinie, cette thèse a porté sur l'investigation de la réduction topotactique et la caractérisation structurale et physique des nickelates sous forme massive et en films minces.Nous avons exploré le matériau sous la forme Ruddlesden-Popper (RP) Nd0.8Sr1.2NiO4 en raison de sa réductibilité, de sa stabilité et de son potentiel à stabiliser une valence plus basse du nickel par réduction. La réduction topotactique à base de CaH2 a transformé Nd0.8Sr1.2NiO4 de sa structure tétragonale I4/mmm à la structure orthorhombique Immm, devenant ainsi Nd0.8Sr1.2NiO3. Les deux phases restent stables dans des conditions ambiantes. Cette transformation a entraîné un changement de comportement métallique à un comportement isolant. Une découverte intrigante a été la divergence du processus de réduction observé dans les nickelates en couches infinies, avec le retrait d'atomes d'oxygène du plan Ni-O, conduisant à la formation de bandes carrées de NiO2 le long de l'axe z. Cette transformation implique un système 1D ou quasi-1D, affectant ainsi le nombre de porteurs de charge et les voies de conduction.L'étude s'est également étendue à la synthèse de films minces de nickelate de type perovskite par dépôt laser pulsé (PLD) et à leur réduction topotactique à base de CaH2. Ici, nous avons rencontré une interaction dynamique de comportements et de défis. Malgré des efforts substantiels pour optimiser les paramètres de croissance, des problèmes tels que la présence de phases coexistantes et un comportement de résistivité inhomogène ont persisté. De plus, le choix du substrat, en particulier l'utilisation de LSAT, a influencé à la fois l'homogénéité pendant la réduction et la stabilité de la phase pérovskite. Le rôle de la couche protectrice de STO dans la composition des phases des films de nickelate et ses implications pour le processus de réduction ont également été explorés.
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Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04509574 , version 1 (18-03-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04509574 , version 1

Citer

Mufeed Keenari. Study of reduction process on perovskite nickelates and its derivatives : a bulk and thin film approach. Physics [physics]. Normandie Université, 2023. English. ⟨NNT : 2023NORMC281⟩. ⟨tel-04509574⟩
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