Operando studies of the electrode/electrolyte interface using X-Ray absorption and X-Ray photoelectron spectroscopies - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Operando studies of the electrode/electrolyte interface using X-Ray absorption and X-Ray photoelectron spectroscopies

Etudes opérando de l'interface électrode-électrolyte par les techniques de spetrométres d'absorption X et de photoélectronique X

Résumé

The development of new electrocatalyst associated with the oxygen evolution reaction (OER) is limited by the comprehension we have about the different phenomena occurring at the electrode/electrolyte interface. Those phenomena, related to the reaction mechanism, the catalyst transformation during its operation, ageing, degradation or simply to the ionic rearrangement at the interface due to the electrode polarization, depend on the applied potential. Due to their dynamic nature, it is necessary to study the electrochemical system during the reaction conditions (i.e. operando). X-Ray based techniques such as X-Ray absorption (XAS) and X-Ray photoelectron spectroscopies (XPS) are particularly adapted to the study of those changes, as they are sensitive to the oxidation degree and the chemical environment changes of species at the interface. In this manuscript, we illustrate the advantages, the limitations and the experimental methodology associated to those spectroscopy techniques under operando conditions through the study of 3 different electrochemical systems, and how they allow to understand electrochemical interfaces of various complexities.
Le développement de nouveaux catalyseurs pour la réaction de dégagement de l'oxygène (OER) est entravé par une compréhension limitée des phénomènes se produisant à l'interface électrode/électrolyte. Ces phénomènes - qu'ils soient liés au mécanisme réactionnel, au vieillissement du catalyseur, à sa dégradation, ou simplement à la polarisation de l'interface - dépendent du potentiel appliqué à l'électrode. Par conséquent, il est essentiel de pouvoir étudier le système électrochimique dans son état de fonctionnement, (i.e operando). Les techniques de spectroscopies−X telles que l’absorption des rayons-X (XAS) ou la photoélectronique-X (XPS) sont tout particulièrement indiquées pour l’étude de ces interfaces puisqu’elles sont sensibles au changement d’environnement chimique et au degré d’oxydation des éléments qui s’y situent. Dans ce manuscrit nous illustrons les avantages, les limites et les méthodes de ces techniques dans des conditions operando au travers de l’étude de 3 systèmes électrochimiques différents, plus ou moins proches d’une interface électrode/électrolyte modèle.
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Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04633833 , version 1 (03-07-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04633833 , version 1

Citer

Benjamin Rotonnelli. Operando studies of the electrode/electrolyte interface using X-Ray absorption and X-Ray photoelectron spectroscopies. Theoretical and/or physical chemistry. Université de Strasbourg, 2023. English. ⟨NNT : 2023STRAF087⟩. ⟨tel-04633833⟩
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